SnS2、铋系光催化材料的表界面调控及其光催化降解污染物性能增强的研究

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近年来,以半导体材料为基础的光催化技术为我们解决全球环境污染问题提供了一条清洁高效的途径,引起了广泛的关注。然而,常见TiO2等光催化材料的光谱响应范围窄、量子效率低等因素成为限制其应用的瓶颈。因此,如何对光催化材料进行改性以提高入射光利用率、提高光生电子和空穴的有效分离、避免其在体相/表面的复合一直是光催化技术研究的重点。鉴于此,本研究围绕SnS2及铋系光催化材料,采用半导体复合、晶面调控这两种改性方法对光催化材料的表界面进行调控,以提高所制备催化剂的光谱响应范围以及光生载流子的分离效率。并分别将其用于水溶液及空气中有机污染物的降解及重金属离子的减毒等环境净化领域。本研究的主要研究工作如下:通过简单易行的水热法及溶胶凝胶法成功制备出了不同形貌、尺寸的Bi12GeO20光催化剂。通过多种表征手段研究了所制备样品的物相组成、形貌特征以及光吸收性能等。利用FESEM分析了所制备的Bi12GeO20光催化剂的形貌及晶面特征在水热反应过程中的演变过程。同时以RhB溶液和甲醛气体为目标污染物,研究了所制备催化剂的可见光催化活性及相关机理,结果表明完全暴露{111}晶面,正四面体形貌的Bi12GeO20光催化剂因其具有独特的表面原子排布,有助于提高其对氧气的吸附能力,从而具有更好的可见光催化活性。采用溶胶凝胶法制备出Bi12GeO20纳米晶体,将其与g-C3N4复合,成功合成了可见光响应的新型Bi12GeO20/g-C3N4复合光催化剂。采用XRD、SEM、TEM/HRTEM、XPS、FT-IR、UV-vis DRS、PL等多种表征手段,研究了复合光催化材料的物相组成、形貌特征、光吸收性能以及光生电荷分离效率等。可见光催化氧化降解水溶液中RhB以及可见光催化还原水溶液中Cr(VI)的实验结果表明,所制备的Bi12GeO20/g-C3N4复合光催化材料比纯Bi12GeO20或g-C3N4具有更好的可见光催化活性。主要原因在于,一方面复合材料比纯的Bi12GeO20具有更好的光吸收能力;另一方面Bi12GeO20与g-C3N4形成了异质结构,其Z型光催化反应路径有效的促进了光生电荷的分离。利用简单易行的原位沉淀法制备出高活性、可见光响应Bi2SiO5/AgI复合光催化剂,通过多种表征手段研究了所制备样品的物相组成、形貌特征、光吸收性能以及光生电荷分离效率等。其中FESEM及HRTEM分析证明了Bi2SiO5具有纳米片状形貌,其上下表面暴露{100}晶面。同时以ARG溶液和甲醛气体为目标污染物研究了Bi2SiO5/AgI复合光催化剂的可见光光催化活性及相关机理,结果表明,Bi2SiO5纳米片暴露的{100}晶面特殊的原子排布产生的内部电场以及Bi2SiO5/AgI复合光催化剂体系内合适的能带结构促进了光生电子、空穴的迁移,延长了光生载流子的寿命,提高了催化剂的量子效率,从而使得Bi2SiO5/AgI复合光催化剂的光催化活性得到增强。通过溶剂热法制备出了暴露{001}晶面的SnS2纳米片,通过XRD、XPS、SEM、TEM/HRTEM和UV-vis DRS等多种表征方法研究了暴露{001}晶面的SnS2纳米片的物相组成、形貌特征、光吸收性能等。分别以染料RhB、Cr(VI)溶液为目标污染物研究了催化剂的可见光催化氧化、还原性能以及相关机理,结果表明所制备的SnS2样品表面{001}晶面特殊的原子分布使得晶体内部产生了垂直于其{001}晶面的内建电场,促进了光生载流子的有效分离,从而使得暴露{001}晶面的SnS2纳米片具有更好的可见光催化活性。
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