【摘 要】
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乙烷氧氯化反应制备氯乙烯是一种在经济上可望与传统的氯乙烯生产方法相竞争的新工艺。本文制备了一系列不同载体负载CuCl2基催化剂,结合多种表征手段对催化剂的组成结构、表
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乙烷氧氯化反应制备氯乙烯是一种在经济上可望与传统的氯乙烯生产方法相竞争的新工艺。本文制备了一系列不同载体负载CuCl2基催化剂,结合多种表征手段对催化剂的组成结构、表面酸性和氧化还原性质等进行了表征,全面考察了不同催化剂上乙烷氧氯化制氯乙烯的反应性能,对催化剂结构与催化活性的关系进行了关联,并对催化剂的活性中心性质、反应机理及失活原因等问题进行了初步探讨。CuCl2负载在γ-Al2O3,MgAl2O4改性Al2O3和镁铝混合氧化物上的催化剂表现出了不同的催化性能,结合相关文献和各种表征结果,认为Cu（II）→Cu（I）→Cu（II）氧化还原过程的加快和载体表面弱酸中心的增加有利于乙烷转化率和氯乙烯选择性的提高。对比考察了MgAl2O4改性对CuCl2-KCl/γ-Al2O3催化剂乙烷氧氯化反应活性和稳定性的影响。在T=500℃, GHSV = 3200h-1 ,VC2H6/VHCl/Vair=1/2/5条件下,CuCl2-KCl-LaCl3/10%MgAl2O4-Al2O3催化剂上乙烷转化率达到95.3%,氯乙烯的选择性达到46.8%,反应进行210h后,催化剂仍然保持很高的催化活性,表明该催化剂具有很好的工业应用前景。未改性的催化剂失活很快的原因是催化剂表面有大量的积炭生成。
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