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铝是地壳中含量最高的金属元素,占地壳总质量的8%。铝基电池在充电/放电过程中可以转移三个电子,电池具有较高的存储容量。同时,铝相对于其他金属而言更加安全,且其开采和提取更加容易。因此,铝离子电池是大规模储能系统的理想候选者之一。本文的目的是探索将硫化钴用作铝离子电池的正极的电化学性能,主要内容包括通过一步水热将石墨烯与CoS2材料复合得到CoS2@GO正极材料,并探究反应后的产物。此外,通过合成缺位型硫化钴材料CoS1.097@C作为铝离子电池的正极,研究了铝钴硫化物电池的活化现象,这已经通过电化学测量和第一原理计算进行佐证。首先,通过一步水热法合成了具有良好结晶度,粒径为100200 nm的CoS2@GO复合材料。该复合材料为不同形状的小颗粒且分布均匀。经过石墨烯改性后,CoS2颗粒明显细化,比表面积增加。当这种材料用作铝离子电池的正极时,表现出具有明显活化现象的电池性能。据推测在氧化还原反应过程中产生了新物质。电池的最高比容量约为130 mAh g-1,经过200次循环后,容量保持率超过90%。该复合电极材料以良好的可逆性显示出铝离子插入的还原过程和铝离子脱嵌的氧化过程。其次,以纯CoS2材料为正极,探索电池反应后产生的新材料。结果通过SEM证明,充电后一部分Al元素保留在正极材料中,且与XPS检测结果一致。因此,使用硫化钴作为电极材料的铝离子电池证实了在充电和放电过程中形成了稳定的新型含铝材料。最后,使用金属有机骨架合成了缺陷型硫化钴材料CoS1.097@C,用以优化Al-钴硫化物体系中的活化现象。SEM和TEM测试结果表明,CoS1.097纳米颗粒均匀地分散在碳基质上。CoS1.097@C电极的电池初始放电比容量为70 mAh g-1,经过40个循环后达到峰值约160 mAh g-1。此外,在500次循环后,保留的容量为85 mAh g-1,库仑效率保持在约90%。因此,CoS1.097@C正极具有优异的综合电化学性能。同时,根据第一性原理计算可知产物的晶体结构是钴空位型缺陷。与完美晶胞CoS相比,铝离子比完美晶胞更容易进入钴空位晶胞。因此,钴空位型缺陷硫化钴材料有助于改善活化过程和电化学性能。简而言之,硫化钴材料作为铝离子二次电池的正极材料具有很大的开发和应用潜力。CoS2@GO和CoS1.097@C的复合材料可以提高纯硫化钴的电化学性能,在铝离子二次电池的实际应用中具有良好的应用前景。