全球航空运输业高速发展亟需大量航油能源供给同时排放出大量温室气体，对全球能源与环境施加了双重压力。生物质资源高值能源化利用具有缓解能源与环境危机双重优势。废油脂是一种重要生物质资源，在我国每年约有1500万吨废油脂产生。废油脂碳链结构非常接近石油基燃料，因此将其高效转化为生物能源航油过程相对简单，更重要的是可为全球碳减排提供坚强支撑。航油是一种烃类混合物，主要由C8-C16碳数范围正构烷烃、异构烷烃、环烷烃和芳烃组成。现阶段航油主要通过石油基（主要为烃类）催化转化调质所得，废油脂（分子约含10％氧）不同于于无氧烃类石油基，对催化剂性能提出更高要求。脂肪酸是废油脂重要组成部分，将其转变为航油以实现能源化利用需要对其进行脱氧转化、碳链长度和碳链结构等调控以提升产品热值及低温流动性能。为此，本研究围绕脂肪酸高效催化转化过程，开展以下研究内容。　　针对脂肪酸分子尺度大迁移扩散传质难特性，构建多级孔道结构分子筛载体。通过源头溶液合成法采用三嵌段共聚物有机模板剂P123合成高规整介孔分子筛Al-SBA-15，介孔孔径为6-7nm。基于溶胶凝胶过程通过添加疏水性共溶剂TMB等手段选择性调控三嵌段共聚物模板剂亲疏水比例，实现大尺度高规整介孔孔道结构的合成，并基于XRD、BET、TEM、NMR等全面表征探讨了孔径扩增机理。在TMB/P123摩尔比例为0.25时，孔径尺寸达18nm，过多或者过少TMB均会促进无定型硅铝泡沫形成，导致分子筛孔道结构坍塌。同时发现组装温度升高和骨架Al嵌入量增加均会导致介孔分子筛孔径增大，但增幅均较小。组装温度升高促进模板剂亲水基部分疏水化，增大疏水核体积从而增大孔径，但温度过高(70℃)易导致模板剂分子断裂，导致无规则孔道生成。　　所制备孔径扩增Al-SBA-15可以有效解决大尺度脂肪酸分子迁移扩散传质问题，但无定型介孔孔壁无法提供裂解所需强酸位点，介孔孔壁晶化成为提升催化剂活性关键。在微孔分子筛ZSM-5和Al-SBA-15扩孔基础上，采用介孔模板剂P123调控利用微孔模板剂TPAOH合成沸石分子筛晶化过程，构建微介孔多级结构分子筛。通过XRD、SEM等手段考察不同晶化时间、晶化温度和微介孔模板剂比例下微介孔分子筛形貌变化，探讨微介孔分子筛合成机理。结果显示微介孔分子筛和微孔分子筛微观晶相结构一致，为十元环MFI晶相结构。而微介孔分子筛表面极不平整，主要由30-50nm纳米晶粒组装而成，孔径分布为微孔0.56nm和介孔区间2.2-4.4nm及大于25nm范围处。微介孔分子筛晶化过程遵循液相转化机理，即晶化前液相中无机硅铝聚合物先发生溶解，进入溶液中在微孔模板剂导向下再次成核，最后再晶化生长为单个晶粒。晶化温度升高，可有效提升沸石晶体生长速度及二次成核。微孔模板剂主导分子筛晶化过程，而介孔模板剂调控晶化合成组装过程。　　高活性金属中心和酸性中心对于加氢脱氧转化及催化调质过程至关重要，为此，将催化剂金属中心与酸性中心剥离，分别考察金属与酸中心位点催化机制。通过柠檬酸乙醇制备出高分散Ni金属中心，Ni金属粒度由传统浸渍法大于100nm降低至10nm，暴露出更多金属颗粒内部空轨道活性中心。利用CO(NH)2可控缓慢水解速率特性，形成稳定碱性溶液体系，原位沉淀生长Ni金属原子，制备出片层特征结构Ni金属形貌，片层表面富有大量金属晶体缺陷位。催化反应实验表明Ni高分散金属中心有利于油酸脱羰脱羧反应生成十七烷，而原位生长Ni金属中心则更易促进油酸加氢脱氧反应生成十八烷。高分散Ni金属中心可高效催化甲烷化反应，将脱羰脱羧反应产生的CO和CO2再度转化为CH4，大大降低碳原子损失率。借助四种载体HZSM-5，Hβ、SAPO-34和SAPO-11考察酸性位点催化机制，发现B酸促进催化裂解和芳构化反应，而强L酸亦会促进裂解而中弱L酸有利于异构反应。　　现阶段油脂催化过程注重提升异构率而对另一种重要航油组分芳烃合成的研究缺乏。为此，利用Ni/HZSM-5催化脂肪酸一步加氢转化制备芳香烃化合物。芳烃收率在反应条件为10g脂肪酸，0.6g10wt％Ni/HZSM-5（硅铝比为25），360℃，4MPa H2下加氢处理12小时达到最大，达到64wt％。基于抽离并分析中间产物法，深入解析芳烃催化转化反应路径和催化机理。主要反应途径包括加氢脱氧，加氢裂解和芳构化反应。在加氢脱氧过程中，发现不饱和脂肪酸可直接加氢脱羰脱羧为长链烯烃，如油酸转化为8-十七碳烯。通过催化裂解反应，长链烃转化为丙烷等气态产物，C6-C8烯烃和部分烷烃化合物。裂解小分子环化形成具有五或六元环的环烃，经脱氢反应生成芳烃。C6-C8烯烃是生成芳烃的关键中间体。催化剂B和L酸性位点减少会抑制加氢裂解和芳构化反应，导致产生芳烃量减少。Ni负载量增多亦导致B酸位点减少，当Ni负载量为10wt％时，镍纳米颗粒呈现出多面体形貌，有利于暴露出更多金属缺陷和表面金属原子促进芳烃形成。　　最后，为寻找H2替代源降低反应成本，借助CO2气氛探究无H2气氛下脂肪酸转化效率和机制，发现油酸分子内源氢经氢重排成功转移于C8-C15航空煤油组分中，实现生物航油烷烃组分高效制备，同时为温室气体CO2化学利用提供了一条创新路径。C8-C15饱和烷烃组分形成有以下三个原因:(1)催化剂酸中心催化小分子烯烃间氢转移反应促进烷烃生成;(2)C3H6芳构化反应产氢;(3)C3H8与CO2氧化脱氢反应(ODH)产氢。同时，发现氢气气氛抑制催化裂解反应，主要原因是高分散金属中心导致氢溢流效应发生，促进催化加氢反应，而抑制了酸中心催化裂解反应。同时发现CO2下转化路径亦与H2不同，前者初始反应过程中发现只有3种反应中间体生成，即8-十七烯，γ-硬脂酸内酯与3-十七烯，同时深入探讨了油酸分子内部碳碳双键对于催化裂解反应及产物分布的影响。