【摘 要】
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目前锂离子电池采用的负极材料主要是石墨,其优点是导电性好,来源丰富,缺点是比容量较低(理论比容量仅375 m Ah g-1),安全性能较差。Ti O2在充放电过程中结构稳定,使用安全性高,价格低廉,是极具发展前景的锂电池负极材料,其缺点是导电性能不好,比容量低,限制了其应用。为开发比容量和安全性都比石墨更好的负极材料,本文基于二氧化钛结构稳定性好、来源丰富的优点,采用高温煅烧法和聚吡咯原位包覆-高
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目前锂离子电池采用的负极材料主要是石墨,其优点是导电性好,来源丰富,缺点是比容量较低(理论比容量仅375 m Ah g-1),安全性能较差。Ti O2在充放电过程中结构稳定,使用安全性高,价格低廉,是极具发展前景的锂电池负极材料,其缺点是导电性能不好,比容量低,限制了其应用。为开发比容量和安全性都比石墨更好的负极材料,本文基于二氧化钛结构稳定性好、来源丰富的优点,采用高温煅烧法和聚吡咯原位包覆-高温裂解法分别制备了二氧化钛/黑磷杂合、氮/硫共掺杂Ti O2/碳微球杂合和Ga2O3-Ti O2/碳微球杂合等三种负极材料,对所合成的杂合材料进行了表征,并研究了其电化学性能。主要研究内容及研究结果如下:首先采用水热法制备球状纳米二氧化钛（b Ti O2）,再将球状二氧化钛与黑磷通过高温煅烧得到b Ti O2/BP杂合负极材料。在100 m A g-1电流密度下,b Ti O2的首圈充放电比容量分别为292 m Ah g-1和430 m Ah g-1,循环100圈后充/放电比容量都基本稳定在210 m Ah g-1,容量保持率分别为首圈的71.2%和48.8%;而b Ti O2/BP杂合材料的首圈充/放电比容量提高到297 m Ah g-1/480 m Ah g-1,循环100圈后充/放电比容量都基本稳定在310 m Ah g-1,比b Ti O2的充/放电比容量增加了100 m Ah g-1,是b Ti O2比容量的1.48倍,提高率47.6%,充/放电比容量保持率为104.4%和64.6%,表明黑磷的杂合明显提高了二氧化钛负极材料的电化学性能。为进一步提高Ti O2负极材料的比容量,采取氮、硫共掺杂-碳微球取代黑磷,制备了氮、硫共掺杂-Ti O2/碳微球杂合材料。首先以CTAB作为分散剂,吡咯为单体,过硫酸铵为引发剂,通过原位聚合得到聚吡咯（PPy）原位包覆b Ti O2的核-壳型b Ti O2@PPy杂合材料,再通过高温裂解得到氮、硫共掺杂的b Ti O2/碳微球杂合材料（N,S）-b Ti O2@C-sphere。在100 m A g-1电流密度下,（N,S）-b Ti O2@C-sphere的首圈充/放电比容量分别为450 m Ah g-1/698m Ah g-1,比b Ti O2/BP杂合材料分别高出153 m Ah g-1/218 m Ah g-1。循环100圈后的充/放电比容量均达到520 m Ah g-1,为b Ti O2/BP杂合材料的1.68倍,放电比容量保持率为首圈的74.5%。倍率循环结果表明该杂合材料具有优异的倍率性能和很高的结构稳定性。为考察（N,S）-b Ti O2@C-sphere比容量的提高潜力,增加Ga2O3为杂合组分,通过吡咯原位聚合结合高温裂解法制备了（N,S）-（Ga2O3+b Ti O2）@C-sphere杂合负极材料。该材料的首圈充/放电比容量进一步提高到861 m Ah g-1/1176 m Ah g-1,是（N,S）-b Ti O2@C-sphere的首圈充/放电比容量(450 m Ah g-1/698 m Ah g-1)的1.91倍和1.68倍。但经过100圈循环后,（N,S）-（Ga2O3+b Ti O2）@C-sphere的充/放电比容量分别仅为430m Ah g-1和436 m Ah g-1,比（N,S）-b Ti O2@C-sphere的充/放电比容量低,说明杂合Ga2O3后,（N,S）-（Ga2O3+b Ti O2）@C-sphere的结构稳定性降低。尽管如此,该比容量还是比石墨和二氧化钛的比容量高得多。
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