【摘 要】
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随着工业化与城市化进程的不断推进,气候变化与能源危机日益严重,威胁着人类的可持续发展,以清洁能源替代化石燃料已成为世界共识。其中,氢气被认为是最有前景的清洁能源。在氢气利用方面,以氢气作为能量来源的质子交换膜燃料电池（PEMFC）,被认为是未来清洁高效发电最有前途的技术之一。但由于氢气危险的储存与运输过程,PEMFC的应用受到了阻碍。原位制氢是解决这一问题的有效方法。其中,甲醇蒸汽重整（MSR）与
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随着工业化与城市化进程的不断推进,气候变化与能源危机日益严重,威胁着人类的可持续发展,以清洁能源替代化石燃料已成为世界共识。其中,氢气被认为是最有前景的清洁能源。在氢气利用方面,以氢气作为能量来源的质子交换膜燃料电池（PEMFC）,被认为是未来清洁高效发电最有前途的技术之一。但由于氢气危险的储存与运输过程,PEMFC的应用受到了阻碍。原位制氢是解决这一问题的有效方法。其中,甲醇蒸汽重整（MSR）与其他原位制氢反应相比,具有反应温度低、反应条件温和、氢气产量高以及产物选择性好等优点。太阳能也是一种应用广泛的清洁能源,将太阳能与高效产氢结合,有利于推动能源产业的进一步发展。光热耦合驱动甲醇蒸汽重整即是这样的一种新型能源利用方式。本研究首先制备了应用于MSR的不同载体铜基催化剂Cu/TiO2-CeO2,探索了催化剂中不同比例（Ti/Ce）金属氧化物载体在负载标称质量为10wt.%的Cu（负载形式为Cu O）后的MSR性能,利用一系列表征对载体与催化剂进行物化性质的分析。通过性能测试与性质表征得到了最佳铜基催化剂Cu/2TiO2-CeO2（Ti/Ce的摩尔比为2/1）。此外,以最佳铜基催化剂Cu/2TiO2-CeO2为研究模型,原位漫反射傅里叶变换红外光谱（In-situ DRIFTS）为表征方法,探究了铜基催化剂在MSR中的反应路径。其次,为探究负载不同活性金属的催化剂在MSR中的表现,制备了负载不同比例（Cu/Ni）活性金属且标称质量为10wt.%的铜镍二元活性金属催化剂Cu-Ni/2TiO2-CeO2以及镍基催化剂Ni/2TiO2-CeO2,探索了不同活性金属催化剂的MSR性能,利用一系列表征手段对催化剂的物化性质进行分析。通过性能测试与性质表征得到了最佳铜镍二元活性金属催化剂Cu0.8Ni0.2/2TiO2-CeO2。最后,以产氢性能最佳的催化剂Cu/2TiO2-CeO2为研究模型,分别测试了单一热驱动条件下甲醇重整与光热耦合驱动甲醇重整的性能,其中太阳光辐照采用了不同波段的光,分别为280-400nm、600nm及700nm。通过性能测试发现紫外光（280-400nm）辐照下的光热耦合驱动甲醇重整性能最佳,可见光（600nm、700nm）辐照下性能较弱,但均高于单一热条件下甲醇重整性能。此外,以催化剂Cu/2TiO2-CeO2为研究模型,In-situ DRIFTS为表征方法,探索了不同光辐照下光热耦合驱动甲醇重整机理。分析表明,短波太阳光起到将高能光子与外部热能共同促进MSR反应正向进行的作用,长波太阳光则被转化为晶格振动热能推动反应进行,通过与催化剂Cu/2TiO2-CeO2在相同温度不同光辐照下的氢气产率对比验证,确定短波太阳光促进作用最佳。
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