【摘 要】
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近年来,随着社会经济的飞速发展,人类社会将面临化石能源的枯竭和环境污染等诸多问题,新能源和环境问题受到广泛关注。基于绿色清洁、热值好和利用效率高等优点,氢能源被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源。氨气作为氢能载体具有氢含量高、安全经济和便于运输等优点,在催化剂作用下直接分解可以为燃料电池原位提供无碳燃料。为提高钌基氨分解催化剂的低温活性,本论文以碱金属和碱土金属硅酸盐为载体负载钌后用于催化氨分解反
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近年来,随着社会经济的飞速发展,人类社会将面临化石能源的枯竭和环境污染等诸多问题,新能源和环境问题受到广泛关注。基于绿色清洁、热值好和利用效率高等优点,氢能源被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源。氨气作为氢能载体具有氢含量高、安全经济和便于运输等优点,在催化剂作用下直接分解可以为燃料电池原位提供无碳燃料。为提高钌基氨分解催化剂的低温活性,本论文以碱金属和碱土金属硅酸盐为载体负载钌后用于催化氨分解反应,借助X射线衍射（XRD）、N2物理吸脱附（BET）、高分辨率透射电镜（HETEM）、扫描电子显微镜（SEM）、氢气程序升温还原（H2-TPR）二氧化碳程序升温脱附（CO2-TPD）、X射线光电子能谱（XPS）和电子顺磁共振光谱（EPR）等系列表征手段解析催化微观结构,并与催化剂活性相关联,系统研究了催化剂在氨分解反应中的构效关系,获得的主要结论如下:（1）采用溶胶-凝胶法制备一系列碱金属硅酸盐载体A2SiO3（A=Li,Na,K）,浸渍Ru Cl3后获得了Ru/A2SiO3催化剂用于催化氨分解反应。活性测试显示,在相同条件下氨分解反应的活性顺序为Ru/K2SiO3＞Ru/Na2SiO3＞Ru/Li2SiO3,在NH3空速（GHSV）为30000 m L·gcat-1·h-1,450℃条件下Ru/Li2SiO3、Ru/Na2SiO3和Ru/K2SiO3的NH3转化率分别为31.2%、53.5%和60.5%,Ru/K2SiO3样品稳定70 h后反应活性无明显变化。催化剂表征结果显示,碱金属硅酸盐结构的形成不但可以提高载体的碱性位强度和数量,还可以增加载体结构中氧缺位（OV）的浓度。还原性气氛中,A2SiO3结构中OV可以与Ru纳米粒子产生金属载体强相互作用（SMSI）,SMSI的产生可以提高Ru纳米粒子的分散度,有利于电子在载体与Ru粒子之间的传递,有效促进NH3分解反应的进行。（2）针对上述碱金属硅酸盐是优良的载体,负载Ru后可以用于催化氨分解体系。采用水热法制备了一系列碱土金属硅酸盐AMSiO3（AM=Mg,Ca,Sr,Ba）载体,负载Ru后用于催化氨分解性能研究。活性测试显示,氨分解反应的活性顺序为Ru/CaSiO3＞Ru/Sr SiO3＞Ru/Ba SiO3＞Ru/Mg SiO3。450℃条件下,Ru/CaSiO3的NH3转化率为50.5%,稳定50 h后反应活性无明显变化。通过表征得到Ru纳米颗粒可以高度分散在CaSiO3的表面,与CaSiO3之间具有较强的金属与载体间强相互作用,可以有效抑制催化剂在反应中的烧结。具有较高的催化活性和优良的高温稳定性,碱土金属硅酸盐负载钌基催化剂首次运用于氨分解反应,为制备高效的贵金属催化剂提供了有前景的策略。（3）针对上章节出现CaSiO3活性异常好的情况,单独探究了CaSiO3在不同制备方法、不同焙烧温度（T=500,600,700,800,900℃）和Ru的负载量（1-6 wt%）对催化活性的影响。在450℃条件下,水热法制备的3 wt%Ru/CaSiO3-500的NH3转化率为51.5%,稳定50 h后反应活性无明显变化。催化剂表征结果显示,CaSiO3-500物相具有高比表面积(159.9 m~2·g-1)和强碱性,使得Ru纳米颗粒高度分散在载体表面并与载体形成SMSI效应,从而促进了催化氨分解反应的进行。
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