论文部分内容阅读
随着电分析化学的发展,一些新的方法和技术不断出现,如凝胶膜生物传感器、细胞传感器、电化学免疫传感器。其中,电化学免疫传感器是一种将生物化学反应能转换为电信号的装置,它通常将生物成分如抗原-抗体连接到电极表面,起到生物分子识别或生物化学受体的作用。免疫法是利用抗体与抗原或半抗原之间的高选择性反应而建立起来的分析方法,它具有很高的选择性和较低的检出限。电化学免疫传感器是基于抗原与抗体反应而进行特异性的定量或半定量分析的集成元件,其中抗原和抗体是分子识别单元,他们与电化学换能单元相连接,并通过换能器将被测物质的浓度信息转变为相应的电信号,可以应用于多种抗原、半抗原或抗体的检测。纳米技术的快速发展极大的提高了疾病检测的灵敏度,其中金纳米粒子由于其特殊的物理化学性质得到了广泛关注。本文利用各种碳材料、金属氧化物、贵金属纳米粒子与金纳米粒子复合,构建了一系列的电化学免疫传感器,主要研究内容如下:1、基于Cr3+@Au@OMC构建的电化学免疫传感器对于人免疫球蛋白(IgG)的灵敏检测本实验构建了一种灵敏且新颖的夹心型电化学免疫传感器用于人免疫球蛋白的定量检测。将Cr3+与金纳米粒子和有序介孔碳(OMC)复合,制备了一种基于Cr3+@Au@OMC的复合纳米材料作为标记的无酶夹心型免疫传感器。该传感器用电沉积金为传感平台,提高了捕获和负载抗体的能力,同时通过控制Cr3+和Au纳米粒子的比例来提高二抗标记物Cr3+@Au@OMC对过氧化氢的催化能力,从而用于IgG高效性的检测。检测范围为10100 ng/mL,最低检测限为3.33fg/mL。该免疫传感器具备较低的检测限,较宽的检测范围和良好的重现性、选择性、稳定性。2、基于氮掺杂的石墨烯量子点构建的电化学免疫传感器对于癌胚抗原(CEA)的检测利用原位合成法合成一种新颖的PtPd/N-GQDs纳米复合材料,然后通过氨基与金纳米粒子的自组装,进一步使纳米复合材料PtPd/N-GQDs负载在金纳米粒子表面,最终制得PtPd/N-GQDs@Au。得到的PtPd/N-GQDs@Au具有良好的电催化性能、大的比表面积、良好的分散性能和电子转移能力,这些性能都有利于抗体的捕获和提高构建的免疫传感器的灵敏度,实现对癌胚抗原的定量检测。构建的免疫传感器的检测范围为5 fg/mL50 ng/mL,检测限为2 fg/m L。3、基于Au@Ag-Cu2O作为标记物构建的新型免疫传感器用于前列腺特异性抗原(PSA)的检测本体系构建了一种无酶的新颖的夹心型电化学免疫传感器用于对PSA的定量检测。金纳米粒子功能化的氮掺杂的石墨烯量子点(Au@N-GQDs)作为基底材料用于大量固定抗体并且提高电极导电性;双金属核壳结构的Au@Ag纳米粒子与金属氧化物氧化亚铜的复合物作为二抗标记物用于提高电化学信号,贵金属纳米粒子和金属氧化物的共同作用可以双重放大电化学信号,进而提高免疫传感器的灵敏度,降低检测限。在最佳测试条件下,该免疫传感器对PSA的线性检测范围0.01 pg/mL100 ng/mL,检测限低至3 fg/mL。