【摘 要】
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煤炭的使用在我国能源结构中占极大比重,但煤炭的直接燃烧带来了诸多环境问题。燃烧产生的氮氧化物(NOx)和单质汞(Hg0)严重威胁人类的生产生活。目前,人们对于燃煤烟气单独的
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煤炭的使用在我国能源结构中占极大比重,但煤炭的直接燃烧带来了诸多环境问题。燃烧产生的氮氧化物(NOx)和单质汞(Hg0)严重威胁人类的生产生活。目前,人们对于燃煤烟气单独的脱硝以及脱汞单元关注较多,但是在实际工程应用中,针对每种污染物设置独立的脱除设施必将增加成本。因此利用现有SCR脱硝设备进行汞污染物脱除功能拓展,实现高效脱硝协同脱汞,将成为今后发展方向。研发具有高效率、较好的低温活性、稳定及抗SO2的脱硝协同脱汞催化剂尤为重要。本文首先通过乙醇浸渍法制备了 Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs催化剂,活性评价结果表明,Ce掺杂后催化剂的脱硝协同脱汞效率和催化稳定性明显提高。在反应温度为240℃和空速为30000 h-1的条件下NO和Hg0的去除效率分别达到99.1%和88.9%,相比Fe(2)Ox/CNTs催化剂分别提高了 6.4%和19.5%。其原因在于Fe-Ce混合氧化物以粒径为3-5 nm的颗粒高度分散在CNT的管内和管外,且Ce4+在碳纳米管中是以两种形式存在,一部分是萤石状的CeO2晶体,另一部分Ce4+进入了尖晶石结构的γ-Fe2O3,导致γ-Fe2O3晶格发生变形。此外,Ce掺杂后催化剂的化学吸附氧含量和氧化活性明显增加,使得Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs催化剂具有优异的NOx和Hg0去除性能。为解决燃煤烟气中SO2气氛易使催化剂中毒失活的问题,本文另制备了以Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs 为核层,SiO2为壳层的核壳结构催化剂,命名为SiO2@Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs,以达到提高催化剂的抗SO2和稳定性能的目的。SiO2可为活性组分提供壁垒作用,避免Fe-Ce混合氧化物的硫酸化。实验结果显示,在SO2浓度为500 ppm的烟气气氛中,SiO2@Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs催化剂的脱硝脱汞效率比Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs催化剂提高了15.4%和11.3%。因此,SiO2壳层的包覆在一定程度上提高了催化剂的抗硫性能。根据表征可知,6-8 nm的SiO2是以无定型形式存在于CNTs表面,且与CNTs存在相互作用力。Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs-SO2催化剂表面形成了大量的硫酸盐和硫酸铵物种,活性组分的硫酸化使得催化剂迅速失活,氧化还原性能大幅度降低。而SiO2@Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs-SO2催化剂表面仅有硫酸铵或硫酸氢铵生成,对催化剂的氧化还原性能影响较小。SiO2@Fe(2)Ce(0.5)Ox/CNTs-SO2催化剂表现出良好的脱硝脱汞性能和优异的抗SO2性能。
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