原位氮掺杂碳材料在电化学传感器中的应用

来源 :闽南师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:lb19900527
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将“简便、绿色、导电性好、电催化性能优越”的原位氮掺杂碳系列材料修饰玻碳电极(GCE),制备新型、灵敏的电化学传感器,应用于有机物分析,主要研究内容如下:(1)应用扫描电镜、透射电镜、紫外-可见吸收光谱、拉曼光谱等对碳材料进行表征。(2)制备原位氮掺杂石墨烯(C/N-Graphene)修饰电极同时检测环境污染物苯二酚同分异构体,以[Fe(CN)6]3-/4-为探针,采用循环伏安法和交流阻抗法考察修饰电极的电化学性能。3种苯二酚同分异构体(对苯二酚HQ,邻苯二酚CC,间苯二酚RC)在C/N-Graphene/GCE上的电化学响应比裸GCE和PDA-Graphene/GCE更强,且有明显电位差,说明C/N-Graphene/GCE可对苯二酚同分异构体高灵敏度、选择性测定。氮与碳原子电负性不同,从而影响氮周围碳原子的电子云分布及极性,进而影响苯二酚同分异构体的电化学氧化动力学过程,提高电催化活性。HQ、CC、RC检测范围分别为0.5-1000、0.5-460、0.1-580μmol L-1,检出限(3S/N)分别为0.251、0.144、0.072μmol L-1,应用于药厂废水和江水苯二酚检测,回收率97.0%-103.0%,相对标准偏差(n=5)小于5%,放置2周,电极稳定性和重现性令人满意。(3)基于表面金纳米颗粒的高导电性和大比表面积,将原位还原金纳米粒子引入氮掺杂碳球,制成电极C/N-Au/GCE,可促进电极的氧化还原能力,扩大因空间位阻差异导致的电催化氧化动力学差异,显著提高体系的电化学信号。与裸GCE、C-Au/GCE、C/N/GCE、PDA-Au/GCE相比,C/N-Au/GCE对硝基苯酚和苯二酚异构体的催化活性最好,且电极活性至少可维持2个星期。方法的检测范围0.05-460μmol L-1,检出限(3S/N)24-98 nmol L-1,成功应用于实际水样检测。(4)以富含氮、铁、碳的生物基质(猪肝)为前驱体,煅烧,金属有机配位体碳化,制备原位氮铁共掺杂、分布均匀的多孔碳材料(N/Fe-C),比表面积大(665.1m2g-1),导电性能和电催化性能好,特别是对生物电活性分子吸附性能突出。生物电活性物质(多巴胺DA、尿酸UA、扑热息痛PA)在N/Fe-C修饰电极上呈现氧化还原性能差异,与C/N/GCE、N-C/GCE相比,N/Fe-C/GCE氧化还原性能提升显著,可实现DA、UA、PA的同时检测,检测的线性范围0.5-320μmol L-1,检出限(3S/N)10.6-79.0nmol L-1,应用于实际血样检测,结果良好,电极活性至少可保持2个星期。
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