【摘 要】
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随着当前社会的迅猛发展以及科技不断进步,能源对于人类社会来说已经变得十分重要,但同时,环境问题却变得日益严峻。随着煤炭、石油等资源的逐渐消耗及枯竭,未来天然气将会逐
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随着当前社会的迅猛发展以及科技不断进步,能源对于人类社会来说已经变得十分重要,但同时,环境问题却变得日益严峻。随着煤炭、石油等资源的逐渐消耗及枯竭,未来天然气将会逐渐成为能源结构中的主流。目前使得全球变暖的主要原因是温室效应,而温室效应的元凶主要是CO2和CH4,所以减少CO2和CH4的排放对改善温室效应起着有利的作用。而CH4-CO2重整反应将两种温室气体作为原料气在催化剂作用下生成合成气,在环境保护方面发挥着积极的影响。这也是CH4-CO2重整反应成为研究热点的原因之一。目前,对于CH4-CO2重整反应而言,镍基催化剂因镍贮量较大,价格较低而成为研究和开发的热点,但是由于镍基催化剂容易因积碳烧结而使催化剂失去活性,所以难以将其实现工业化。本文在大比表面积载体MCF的基础上加入了碱性氧化物La2O3作为助剂,制备了不同La2O3含量及镍含量的镍基催化剂。实验结果表明,添加了La2O3的镍基催化剂能够增强载体和活性金属之间的相互作用,并且使活性金属的分散度得到提高。同时,碱性氧化物La2O3的加入能够促进载体对CO2的吸附和活化,在一定程度上抑制积碳,从而使催化剂的催化活性和稳定性得到提高。此外,本文还成功制备出了具有TaskerⅢ型强极性(200)表面的纳米立方体CeO2为载体的镍基催化剂。纳米立方体结构和离子交替层的CeO2(200)表面能够调节CO2和CH4的吸附和活化,特别是能够防止因积碳和镍粒子烧结而引起的失活。由于CeO2纳米立方体的特殊高表面活性,有利于提高活性金属的分散度,并且还能够增强载体与活性金属之间的相互作用,从而能够抑制催化剂表面镍颗粒的烧结,并且对抑制积碳也能起到促进作用。结果表明Ni-CeO2立方体催化剂与以普通CeO2为载体的Ni-CeO2普通催化剂相比,Ni-CeO2立方体催化剂的抗积碳性能及催化活性均较好。
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