基于污泥生物炭功能性电极的制备及电催化还原应用研究

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污泥的高效处理处置一直是环境领域亟待解决的难题。通过高温热解方法将污泥制备成生物炭是一种废物资源化利用途径。污泥生物炭具有作为催化材料的潜质,但将其开发为新型电极材料应用于电催化领域亟待研究。本研究利用市政脱水污泥作为原材料,通过高温碳化热解法制备污泥生物炭(SAC)电极材料,考察了其在电催化还原过程中的应用。本研究首先通过热解固化方法制备出自支撑杂原子掺杂污泥生物炭电极材料。通过电化学工作站得到线性扫描曲线(LSV)、阻抗(EIS)和稳定性曲线,对污泥生物炭电极材料的电化学析氢性能进行分析评价,并结合扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征分析手段研究了污泥生物炭电极材料电化学析氢的机理。结果表明:随着碳化温度的增加,污泥生物炭电极材料的电化学析氢性能越强。1000℃条件下的污泥生物炭电极材料的过电位为195.0 m V,塔菲尔斜率仅为102.2 m V/dec。污泥生物炭电极材料经过1000℃的热解生成了磷化铁(Fe P),其对于析氢反应起到了催化作用。利用热化学涂覆法和电沉积法制备出钯/污泥生物炭/泡沫镍(Pd-SAC@Ni)电极。通过批实验,对Pd-SAC@Ni电极去除4-氯酚(4-CP)的电化学还原性能进行研究。利用SEM、XRD、XPS、傅里叶红外光谱(FTIR)等表征手段分析Pd-SAC@Ni电极对4-CP的电化学还原去除机理。结果表明:Pd-SAC@Ni电极具有层状结构和较大的孔隙通道。当电流为5.0 m A/cm~2、p H为7.0、降解时间为120 min时,100.0 mg/L 4-CP的电化学还原去除率为98.9%,Pd-SAC@Ni电极对4-CP的还原反应速率常数为0.0273 min-1,其电化学还原过程更符合一级动力学。Pd-SAC@Ni电极还原4-CP的机理主要为加氢还原。该电极材料经过5次循环利用,对4-CP去除率稳定,重复利用性能良好。为了进一步考察污泥生物炭多功能电极材料的氧还原性能,利用热化学涂覆法制备污泥生物炭/泡沫镍(SAC@Ni)复合电极材料,并将其应用于产过氧化氢(H2O2)以及电芬顿降解4-CP的反应过程中。考察了不同影响因素对于电芬顿体系中产H2O2的影响。研究表明,SAC@Ni电极在5.0 m A/cm~2、400 m L/min以及p H=3.0的条件下,可在60 min内产生68.0 mg/L的H2O2,优于单纯的泡沫镍电极。H2O2通过类芬顿反应产生羟基自由基(·OH),能够在60 min内快速降解4-CP,降解效率达到99.7%。
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