近年来,我国可再生能源发展步伐加快,但是风、光和水等资源的波动性与用电需求增长放缓等原因,造成了严重的弃风、弃光和弃水现象,导致可再生能源大量浪费和对化石燃料的依赖。电转气技术,借助冗余新能源电能电解水生成氢气,然后氢气与二氧化碳发生甲烷化反应生产可大量储存的合成天然气,其技术核心是甲烷化。目前商业化的甲烷化技术均是采用固定床反应器和配套的催化剂,为了控制反应器的温升,通常需要采用产品气再循环稀释原料气和多个反应器串联等方法,工艺复杂,耗能高。流化床反应器传热传质性能优良,适用于强放热反应过程。基于此,本文以适用于流化床反应器的球形γ-Al2O3为载体,制备了一系列负载型Ni基催化剂并在小型固定床上评价其CO2甲烷化催化性能,考察了催化剂在流化床中的甲烷化反应特性,基于流化床反应器设计了以生物质为碳源的生物质气化耦合电转气技术的工艺,得到的重要研究结论如下:以球形γ-Al2O3为载体制备了负载型Ni基催化剂,考察了Ni含量、助剂Mn、Ce以及Mn-Ce双金属助剂的添加对催化剂CO2甲烷化催化性能的影响。结果表明,Ni含量为12 wt.%的催化剂催化性能较好。在Ni含量固定为12 wt.%的基础上,Mn和Ce及Mn-Ce助剂的掺入均提高了甲烷化过程中的CO2转化率和CH4选择性。表征分析表明助剂的添加能够减弱Ni物种与载体的相互作用,提高活性金属的分散度和表面积,增加吸附的CO2数目,降低反应温度,并且在甲烷化过程中能够有效抑制催化剂表面烧结和团聚,其中Mn-Ce助剂表现出了最好的协同效应。在反应过程中,温度会影响产物分布;增大空速会强化固定床的移热;增大反应压力会提高CO2的转化率。因此,小型固定床中的CO2甲烷化反应在275-375℃,压力为0.1-0.75 MPa和空速为2000-8000 m L·g-1·h-1的条件下操作较为合适。以2Mn-2Ce-Ni/Al2O3催化剂作为评价对象,对催化剂在流化床反应器中的CO2甲烷化反应特性进行了研究。结果表明,床层高度对催化剂的催化性能影响不大,不同床高的催化剂均在350℃时CO2甲烷化催化活性达到最大值,催化剂装填量不变的情况下,床层高度增加会降低局部反应速率,减小床层轴向温差。质量空速和反应压力对甲烷化过程有重要影响,增加质量空速会降低CO2转化率;增大反应压力显著提高提高催化剂的催化性能,在300℃,6000 m L·g-1·h-1条件下,压力从0.1 MPa提高到0.75 MPa,CO2转化率提高由73.1%增加到92.2%。甲烷的加入对甲烷化过程不利,会降低CO2转化率和CH4选择性。与固定床反应器相比,流化床反应器传热性能好,床层温度分布均匀,在较高温度下催化剂的CO2甲烷化催化活性高于固定床,并且流化床反应器能够有效抑制催化剂表面活性组分的烧结和团聚,减少催化剂的积碳。流化床具备良好的传热能力,适用于CO2甲烷化强放热反应,通过Aspen软件对不同的流化床甲烷化工艺模拟分析,结果表明,设置级间除水的两段式甲烷化工艺在操作压力为0.4MPa时即可产生符合管道气标准的产品气。生物质气化气与两段式工艺耦合,可以降低主反应器的反应温度,副产高压过热蒸汽和中压饱和蒸汽。以生物质气化气流量为1000 kmol·h-1,温度为800℃为例,工艺可产生307.85 kmol·h-1的合格产品气,并副产1099.06 kmol·h-1高压过热蒸汽和10.54 kmol·h-1中压饱和蒸汽。以生物质为碳源,设计了由甲烷化、生物质气化、电解水制氢、燃气发电机组、热量利用五个单元组成的基于生物质气化耦合电转气技术的工艺,根据计算,工艺热效率为80.14%。