【摘 要】
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随着社会不断发展,不可再生能源紧缺、环境污染等问题日益严重,移动电子设备、新能源汽车的蓬勃兴起,发展绿色环保、可持续的锂离子电池是未来的必然趋势。而当前商业市场上使用液态电解液的锂离子电池能量密度有限和存在安全隐患等问题限制了其进一步发展,为了解决能量密度和安全性问题,发展使用固态电解质的全固态锂金属电池是未来的必经之路。固态聚合物电解质是目前研究最成熟的一类固态电解质,具有易成型、与电极相容性好
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随着社会不断发展,不可再生能源紧缺、环境污染等问题日益严重,移动电子设备、新能源汽车的蓬勃兴起,发展绿色环保、可持续的锂离子电池是未来的必然趋势。而当前商业市场上使用液态电解液的锂离子电池能量密度有限和存在安全隐患等问题限制了其进一步发展,为了解决能量密度和安全性问题,发展使用固态电解质的全固态锂金属电池是未来的必经之路。固态聚合物电解质是目前研究最成熟的一类固态电解质,具有易成型、与电极相容性好等优点,但仍面临室温离子电导率不足、锂离子迁移数较低、锂枝晶抑制有限等挑战而未能实现大规模商业化。针对聚合物基固态电解质的不足,本课题制备了两种金属有机框架材料,并作为填料和锂盐加入到聚氧化乙烯（PEO）基电解质中制备得到复合固态聚合物电解质（CPE）,通过扫描电子显微镜、元素能谱分析、Zeta电位、差示扫描量热法、机械拉伸法、热重分析法、傅里叶红外光谱法等方法表征填料的分散性及CPE的结构、力学性能和热学性能,采用电化学阻抗谱、线性扫描伏安法等方法研究了CPE的电化学性质,最后将所制备的复合固态聚合物电解质应用于Li Fe PO4与Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2全固态锂金属电池中。本文中首先制备了一种具有高比表面积的金属有机框架2-甲基咪唑锌盐（ZIF-8）,与双三氟甲烷磺酰亚胺锂（Li TFSI）和PEO通过溶液浇铸法制备了复合固态聚合物电解质ZIF-8-CPE。ZIF-8纳米填料的加入降低了电解质的结晶度、提高了力学强度,ZIF-8表面的路易斯酸位点可吸附TFSI-阴离子,有利于锂盐的解离。当添加相当于PEO质量15%的ZIF-8纳米填料时,ZIF-8-CPE具有最高的离子电导率,在60℃时可达4.1×10-4S/cm,更高的电化学稳定窗口（4.9 V）,和更高的锂离子迁移数（0.36）;ZIF-8加入后可吸附电解质中的残余溶剂分子,赋予ZIF-8-CPE良好的对锂稳定性,在0.1 m A/cm~2的电流密度下可恒流充放电超过300 h;所组装的Li Fe PO4|Li全固态锂金属电池具有良好的倍率性能和循环性能,在60℃下,0.05,0.1,0.2,0.5和1.0 C倍率下分别展现出142.1,137.8,132.9,126.5和109.8 m Ah/g的比容量,且能在0.5 C倍率下可稳定循环350圈,最高比容量131.2 m Ah/g,容量保持率为84.8%。在此基础上,进一步制备了一种咪唑季铵盐离子液体接枝的金属有机框架ZIF-90-g-IL,并作为填料改性PEO基聚合物电解质;通过接枝离子液体,即继承了纳米填料的优异性能,又避免了加入液态离子液体带来的负面影响。所得复合固态聚合物电解质Z9IL-CPE有较高的离子电导率,在30℃下可达1.17×10-4S/cm,电解质中的ZIF-90-g-IL填料可与PEO链段产生螯合作用,可提高电化学稳定窗口至4.8 V以上和提高锂离子迁移数至0.44;此外,纳米填料与PEO链段的螯合作用使其分散更均匀,因此能很好的抑制锂枝晶生长,在60℃、0.1 m A/cm~2电流密度下可稳定恒流充放电超过700 h;最后组装了Li Fe PO4全固态锂金属电池并得到了良好的倍率性能和循环性能,在60℃、2.0 C倍率下可稳定循环500圈,最高比容量为141.6 m Ah/g,容量保持率为71.3%;Z9IL-CPE的优异性能使其能在30℃、0.1 C倍率下展现出145.4 m Ah/g的放电比容量并能稳定循环50圈,容量保持率为96.8%,并能适配Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2正极材料;将Z9IL-CPE应用于软包电池中展现出了可观的循环性能和极佳的安全性。本文中以金属有机框架作为填料改性PEO基固态聚合物电解质的方法提高复合固态聚合物电解质的离子电导率、电化学稳定窗口、锂离子迁移数、对锂稳定性都有较好提高,并实现PEO基固态电解质的高容量、室温循环、4.2 V高电压循环和软包电池实际应用,本文为复合固态聚合物电解质的研究提供了借鉴意义。
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