石墨烯基复合材料的构筑及其催化制氢性能研究

来源 :东华大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:laozhoudehua
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石墨烯是一种由碳原子按sp2碳晶格紧密排列形成类似于蜂窝状结构的层状材料,近年来受到科学界的广泛关注。它的电子运动速度达到光速的1/300,也就是说远远超过了电子在一般导体中的运动速度。此外,它还具有良好的热传导性能,优异的机械性能,高的化学稳定性,大的表面积-体积比。这使得它在传感器、电池、超级电容器、制氢储氢等许多科技领域具有巨大的应用前景。本文利用石墨烯优良的电子传导性能,来提高氢气制备过程中所使用催化剂的催化性能,降低氢气制备成本,为氢能的广泛应用提供一种新的思路。通过一步溶剂热法制备了钴/石墨烯复合材料,采用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、共聚焦显微拉曼光谱仪(Raman)和振动磁强计(VSM)对该复合材料的物相、形貌和磁性能进行了表征,结果表明:所得复合材料无任何杂相,钴纳米颗粒均匀地附着在石墨烯表面,复合材料表现出了超顺磁性,矫顽力几乎为0,最大饱和磁化强度达到80.8emu·g-1,是一种很好的软磁性材料;在催化硼氢化钠分解制备氢气的实验中,石墨烯的引入有效提高氢气形成速率,约为单质钴的2-3倍。本实验将复合材料均匀涂覆在滤纸表面得到功能滤纸,该功能滤纸具有一定的磁性,易于回收再利用,为磁性可控、可循环制备氢气提供了可行的路径。采用有机合成纤维聚丙烯腈纤维为载体,通过静电吸引首先在纤维表面制备氧化石墨和石墨烯薄膜,进而制备纤维负载钴/石墨烯复合材料。采用X射线衍射仪(XRD)、共聚焦显微拉曼光谱仪(Raman、场发射扫描电子显微镜(FESEM)和能谱仪(EDS)对复合材料进行表征。石墨烯均匀包覆在聚丙烯腈纤维表面,形成了一层导电薄膜,得到导电纤维,将纤维单丝接入电路,LED灯被成功点亮。同时所得复合材料为制备纤维状催化剂提供了可靠路径。通过简单的搅拌加热方法将钴/石墨烯复合材料固定在纤维表面,减少钴/石墨烯复合材料颗粒的团聚,增加新的电子传输路径和反应中心,使所得纤维催化剂的制氢速率(3222ml·min-1·g-1Co/GRs-PANFs)远大于其他两种催化剂材料的的制氢速率(915mL·min-1·g-1Co和995mL·min-1·g-1Co/GRs)。以水合肼为氮化剂,采用一步水热法制备得到了不同P25含量的氮掺杂石墨烯/P25复合材料,采用x射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)和透射电子显微镜(TEM)对复合材料进行表征。P25纳米颗粒牢固地附着在氮掺杂石墨烯表面且分布比较均匀。在紫外光催化裂解水制备氢气的过程中,由于氮掺杂石墨烯的引入,有效抑制了光生电子-空穴的复合,使得复合材料的催化效率较纯P25有了一定的提高。
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