【摘 要】
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水是万物之源,是一切生物赖以生存的物质基础,是社会生产最基本的资源。随着世界范围内工业的快速发展,石油泄漏和工业废水等含油废水量迅速增加,并污染生态系统和影响人类生命健康。因此,含油废水的处理受到人们的广泛关注。膜分离技术因其无相变、能耗低、操作简便等显著优势在废水修复中得到迅速推广。值得注意的是,聚偏氟乙烯（PVDF）因其优异的化学稳定性、抗氧化性、易成膜性等优点,被广泛用作油水分离的微滤膜。然
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水是万物之源,是一切生物赖以生存的物质基础,是社会生产最基本的资源。随着世界范围内工业的快速发展,石油泄漏和工业废水等含油废水量迅速增加,并污染生态系统和影响人类生命健康。因此,含油废水的处理受到人们的广泛关注。膜分离技术因其无相变、能耗低、操作简便等显著优势在废水修复中得到迅速推广。值得注意的是,聚偏氟乙烯（PVDF）因其优异的化学稳定性、抗氧化性、易成膜性等优点,被广泛用作油水分离的微滤膜。然而PVDF膜具有固有的疏水性,在分离过程中,膜容易被油滴污染,堵塞膜孔,导致膜无法长期使用。研究表明,超亲水/水下超疏油的膜材料具有优异的油水乳液分离性能和抗污性,所以提高PVDF膜的亲水性具有重要意义,此外膜分离技术应用于油水分离领域也出现了一些缺点,如膜材料的制备过程复杂、条件苛刻、成本高和易被酸碱盐腐蚀破坏等。因此,迫切需要研究开发出一种抗污性强、低能耗、低成本、绿色、简易制备的复合膜。本论文结合多酚类物质（多巴胺、单宁酸）的仿生粘附技术、相转化、浸渍法、水凝胶涂层和蛋白质变性等改性复合膜技术,以PVDF膜为基膜,通过多种不同的绿色、温和、简易和低成本等制备方法制备出超亲水/水下超疏油PVDF复合膜并对油水乳液的分离机理做了进一步的分析。本论文的主要研究内容如下:（1）基于贻贝启发化学的超亲水/水下超疏油膜一锅法制备及油水乳液分离性能研究通过一锅法制备一种基于贻贝启发化学反应的超亲水/水下超疏油PVDF膜,利用多巴胺（DA）的仿生粘附性及其与3-氨基丙基-三甲氧基硅烷（APTMS）之间的迈克尔加成/席夫碱反应,将亲水性的聚硅氧烷杂化涂层修饰在膜表面并应用于油水乳液分离。结果表明改性后的水接触角（WCA）由117.0°降低到9.6°,所制备的超亲水/水下超疏油PVDF膜具有优异的水通量(12280.4 Lm-2 h-1 bar-1),比原始PVDF提高了6倍,二氯乙烷/水乳液通量达到3790.5Lm-2 h-1 bar-1。结果表明,该膜对各种油水乳状液具有良好的分离效果（＞98%）,经过不同浓度酸碱盐处理后仍然具备良好的油水乳液分离性能,多次使用后的可恢复性好,具有较好的重复使用性,可以完成对油水乳液的有效分离。一锅法制备方法简单、性能优异、环境友好,为大规模改性膜材料处理含油废水提供了一种潜在的策略。（2）聚乙烯醇-单宁酸自组装水凝胶仿生膜的制备及其油水乳液分离研究为了实现水凝胶涂层对于PVDF膜的修饰,首先制备了聚乙烯醇（PVA）-丹宁酸（TA）水凝胶溶液,该水溶胶溶液中添加一定含量的乙醇促进水凝胶在PVDF膜表面的氢键交联,通过浸渍法实现PVDF膜的水凝胶涂层化,然后通过Fe3+和TA的配位作用制备了PVDF@PVA-TA/Fe3+复合膜,利用APTMS与TA之间的共价交联作用来提高水凝胶的稳定性制备了PVDF@PVA-TA/APTMS复合膜,对比两种不同配位作用对复合膜浸润性强弱的差异。结果表明,Fe3+和APTMS的加入提高了复合膜中水凝胶涂层的稳定性和粗糙度,两种膜均展现出超亲水/水下超疏油性能,对不同的油水乳液均具有高的乳液通量(约3800-6900 L m-2 h-1bar-1和4200-12000 L m-2 h-1 bar-1)和分离效率（＞98.9%和＞99.3%）,同时两种膜经过多次重复使用仍表现出优异的再生能力。与Fe3+相比,APTMS的加入不仅仅增加了水凝胶的稳定性,也增加了膜的粗糙度,因此具有更高的润湿性以及更好的分离效果。（3）卵清蛋白-单宁酸自组装仿生膜的制备及其油水乳液分离研究首先选用绿色的卵清蛋白（OVA）和TA制备出OVA-TA溶液,通过浸渍法和水浴加热来加速OVA-TA涂层在PVDF膜表面的修饰,制备出了PVDF@OVA/TA复合膜,复合膜表现出了良好的超亲水/水下超疏油性（CA=8.7o,UOCA＞150o）和低的水下油滑动接触角（2.6°）,复合膜的二氯乙烷/水乳液通量达到5212.2 L m-2 h-1 bar-1,分离效率超过99%,经过多次循环重复使用,乳液通量和分离效率均能接近最初的使用水平,表明了该复合膜具有良好的油水乳液分离性能和重复使用性。研制出的膜材料不仅具有超亲水性,优异的分离性能和抗污染性,且具备制备条件简易、绿色和低成本等特点,为后续进一步理论研究和工业化中大规模改性膜材料处理含油废水提供了良好的基础。
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