本论文主要对尖晶石型高压正极材料LiNi_0.5Mn_1.5O₄的制备与改性以及层状正极材料LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂的制备进行了系统研究，并初步探究了LiNi_0.5Mn_1.5O₄/Li₄Ti₅O₁₂和LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂/Li₄Ti₅O₁₂全电池的电化学性能。以NiCO₃·2Ni（OH）₂·4H₂O为镍源，采用球磨固相法在最佳工艺条件（800℃，20h）下得到了电化学性能较好的LiNi_0.5Mn_1.5O₄正极材料，其在1C倍率下的放电比容量为105.6mAh·g^-1，循环100圈后的容量保持率为89.7%。通过优化的溶胶-凝胶法探究了低温退火处理对LiNi_0.5Mn_1.5O₄正极材料的结构和电化学性能的影响。结果显示，低温退火处理降低了材料中Mn³⁺的含量，提高了产物的纯度和电化学性能，使其在1C倍率下的放电比容量达到125.0mAh·g^-1，循环100圈后的容量保持率高达97.6%。成功制备了Cu²⁺掺杂的LiNi_0.45Cu_0.05Mn_1.5O₄正极材料，发现Cu²⁺掺杂能有效抑制电极极化，改善材料的高倍率和高温循环性能：在20C倍率下循环150圈后的放电比容量达到首次(114.2mAh·g^-1)的95.7%，高温（55℃）且5C放电倍率下的容量仍有127.3mAh·g^-1，循环100圈后容量仅衰减2.0%。首次报道了多元离子掺杂的LiNi0.475Al0.01Cr0.04Mn1.475O₃.95F0.05正极材料，其在0.2C，1C，5C，10C，15C和20C倍率下的放电比容量分别可以达到136.6，134.0，129.0，119.9，104.5和86.4mAh·g^-1，在高温（55℃）且1C和10C倍率下循环100圈后容量仅衰减0.3%和4.4%。多元离子掺杂提高了材料的电化学反应活性及循环可逆性，使其具有更加优异的大电流充放电性能。首次提出了采用廉价且无毒的尿素辅助溶胶-凝胶法制备LiNi_0.5Mn_1.5O₄正极材料，所制备的材料在1C，3C和5C倍率下的放电比容量最高可达到132.1,123.3和113.0mAh·g^-1。另外，在探究LiNi_0.5Mn_1.5O₄/Li₄Ti₅O₁₂全电池的电化学性能时发现，采用正极过量匹配的全电池在0.5C倍率下循环200圈后仍可达到98.7mAh·g-1，库伦效率均在99%左右，具有良好的循环寿命和循环可逆性。以LiOH·H₂O和Ni_1/3Co_1/3Mn_1/3（OH）₂为原料，采用高温固相法制备了性能较好的LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂正极材料，其与Li₄Ti₅O₁₂负极材料相匹配组装的全电池(LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂/Li₄Ti₅O₁₂)在0.2C，1C，5C和10C倍率下的首次放电比容量分别可达到147.3，139.2，119.6和86.0mAh·g^-1，且在5C倍率下循环1000圈后的容量保持率仍有83.7%，具有优异的大电流充放电性能和循环寿命。