常压敞开式质谱数据处理关键技术研究

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质谱技术具有分析速度快、专属性强和灵敏度高的特点。随着离子化技术和质量分析器的不断创新,敞开式质谱技术得以快速发展。敞开式质谱是一种在常压环境中就能实现对样品的离子化和直接分析的技术,且保留高通量和快速的特点,逐渐被应用于食品检测、环境检测和材料分析等领域。数据处理作为定性和定量分析的基础,极大影响着分析结果的准确性。本文在综合分析了国内外数据处理算法的基础上,重点对混合体系的分辨和质谱重叠峰的解析进行了研究,并对实测信号进行统计分析,确定了算法处理的有效性。论文主要工作内容如下:(1)基于化学计量学的概念和特点,提出多元曲线分辨-交替最小二乘法分辨混合体系,并深入研究该方法的原理。根据实测信号受干扰影响的特点,结合固定窗口渐进因子分析法解决组分数和浓度窗口确定的问题。选择模拟数据和实测信号共同验证算法可行性。实验结果表明,该方法能完成敞开式质谱在混合进样时色谱重叠的分离工作,得到纯质谱和色谱信号,进而对混合体系进行定量和定性的分析。(2)针对敞开式质谱重叠峰的问题,提出基于高斯混合模型的解析理论和方法。为避免求解时局部收敛的问题,将其结合离散抽样、手肘法、谱图在化学量测中的意义,以及三角形中位线定理等技术完成了质谱重叠峰信号的解析工作。选择模拟数据和实测信号进行解析,验证了该方法的性能。实验结果表明,该方法在分离出目标谱峰时不仅具有较高精度,具有一定的抗噪声干扰能力,而且不改变峰形特征。同时增大了有效提取离子流的强度值,从而提高信噪比,最大可达到10.2%。(3)针对阈值设定粗糙的问题,基于传统强度阈值检出,提出了基于提取离子流强度的统计分类方法。从统计计算的强度对数直方图和假阳性率和假阴性率与阈值的关系曲线中,直观反应数据本身强度的分布特点和阈值变化情况。选取数据处理前后的冰毒样本和空白毛发样本在m/z=119处的谱峰信号进行统计分析。结果表明,统计分析设定阈值比经验阈值更加可靠,并且在数据进行处理后,信号与噪声的区别更明显,表明数据处理能有效区分出目标信号,提高了信号分析的准确性。
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