【摘 要】
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石墨相氮化碳（g-C3N4）是层状结构半导体,并且具有合适的带隙和带边位置,是一种典型光催化材料。由于纯净半导体无法克服光生电荷的复合,因此g-C3N4光催化效率难以达到实际应用的目的。引入另一种半导体构成g-C3N4基异质结可以加快电子-空穴分离速率从而显著提升光催化活性。本文通过铟掺杂γ氧化铋(γ-Bi1.95In0.05O3)和钨酸镥铋（BiLuWO6）与g-C3N4耦合,实验表征和理论计算
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石墨相氮化碳（g-C3N4）是层状结构半导体,并且具有合适的带隙和带边位置,是一种典型光催化材料。由于纯净半导体无法克服光生电荷的复合,因此g-C3N4光催化效率难以达到实际应用的目的。引入另一种半导体构成g-C3N4基异质结可以加快电子-空穴分离速率从而显著提升光催化活性。本文通过铟掺杂γ氧化铋(γ-Bi1.95In0.05O3)和钨酸镥铋（BiLuWO6）与g-C3N4耦合,实验表征和理论计算探索两种异质结光催化降解罗丹明B效率、产氢性能以及增强机理。采用固相法合成g-C3N4和γ-Bi1.95In0.05O3异质结。通过用X射线衍射和透射电子显微镜表征证实异质结的成功制备。此外对样品的微观形貌、元素种类、分布、价态进行表征。250 W汞灯照射120 min后,异质结样品对10 mg/L罗丹明B光降解效率为100%,远高于γ-Bi1.95In0.05O3的43.6%和g-C3N4的37.1%。光催化增强机理在于Z型能带使得g-C3N4导带电子迁移到γ-Bi1.95In0.05O3价带空穴,并与其复合,加快光生电荷的分离速率。此外Z型能带保留γ-Bi1.95In0.05O3更负导带电位以及g-C3N4价带电位,从而保证超氧自由基和羟基自由基的形成。光电流响应和阻抗分析进一步证实异质结中光生载流子的快速分离。因此g-C3N4/γ-Bi1.95In0.05O3光催化效率具有潜在的染料降解应用价值。理论上构建g-C3N4和BiLuWO6异质结,层间结合能、能带、功函数和电荷密度差的计算发现这两种半导体构成Z型能带使得光生电子从g-C3N4导带迁移到BiLuWO6价带,在增强光生电荷的分离效率的同时得以保持g-C3N4价带和BiLuWO6导带的氧化还原活性。在理论预测的基础上,合成不同原料比和不同合成条件下g-C3N4/BiLuWO6异质结。采用X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散X射线能谱、X射线光电子能谱和拉曼光谱对微观结构进行表征。光电流响应、阻抗、莫特肖特基曲线和自由基测试进一步证实了g-C3N4/BiLuWO6异质结中光生载流子的快速分离。在汞灯照射90 min后,罗丹明B的降解效率为93%,高于g-C3N4的50%和BiLuWO6的14%。在氙灯照射下,异质结的产氢速率为289.08μmol/g/h,高于g-C3N4的161.08μmol/g/h和BiLuWO6的13.13μmol/g/h。通过高效液相色谱-质谱和吉布斯自由能分析,揭示了罗丹明B的分解途径和产氢活性的改善机理。
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