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生物基聚丁内酰胺(Polybutyrolactam,PA4)是目前唯一一种生物基可生物降解尼龙,其拥有良好的机械性能、氧气阻隔性能以及耐热性能,但由于分子链中酰胺键含量较高,故吸湿性较强、水蒸气阻隔性较弱;而聚乳酸(Polylactic acid,PLA)是一种来源广泛、应用成熟的生物基可降解材料,由于分子链中存在疏水基团,对水蒸气的阻隔性较好,但是存在韧性不足、氧气阻隔性较差和耐热性能低等缺点。本课题旨在通过共混改性的方式,制备高阻隔性PA4/PLA共混生物基材料,为PA4和PLA在环境友好食品包装领域中的应用提供新材料和新思路。首先,筛选出合适的共溶剂三氟乙醇(TFE)用于制备PA4/PLA共混材料,探索了不同共混条件下体系的阻隔性与相容性。结果表明,PA4与PLA的共混比为10/90时,共混材料的阻隔性能较优,其氧气透过系数为14.45×10-15cm3.cm/(cm2.s·Pa),相对于PLA降低了 68%;水蒸气透过系数为1.38×10-13g·cm/(cm2·s·Pa),相对于PA4降低了47%。但是共混材料的力学性能相对于单一组分均有所下降,这是由于两者相容性不佳导致。X射线衍射分析(XRD)结果表明聚合物组分为各自结晶,结晶结构不受共混影响,说明两种组分在结晶区不相容。通过差示扫描量热分析(DSC)得到共混材料中PLA的熔融焓(AH)并计算其结晶度,发现PA4含量为10%时有促进PLA结晶的作用,结晶度上升使材料的阻隔性能提高。其次,以聚氨酯(Thermoplastic polyurethane,TPU)和 O-酰化壳聚糖(O-acylated chitosan,OCS)作为增容剂来提高PA4/PLA共混体系的相容性。结果显示,TPU对共混体系的增容效果较为明显。通过SEM观察共混膜的表面形貌,当TPU的添加量在10%和15%时,共混物相界面变得模糊,两相之间的结合更为紧密。力学测试结果表明,TPU的加入提高/共混材料的韧性,添加量为15%时,断裂伸长率提升了 10倍。OCS的加入改善了共混体系的相容性,SEM结果显示,OCS添加量为3%时,分散相粒径变小。力学测试结果表明,OCS的加入降低了共混材料的断裂伸长率,拉伸强度没有显著变化,材料质地变得更脆。阻隔性能测试表明两种增容剂的加入都使共混材料的氧气透过系数得到降低。TPU含量为10%时在共混体系中氧气透过系数最小,为4.02×10-15cm3·cm/(cm2·s·Pa),与未添加TPU的共混组相比下降了一个数量级;OCS添加量为3%时在共混体系中氧气透过系数达到最小,为10.42×10-15cm3·cm/(cm2·s·Pa),比未添加OCS的共混组降低了 37%。最后,通过对PA4进行羟甲基接枝改性来提高PA4/PLA共混体系的相容性。PA4的羟甲基改性使共混材料的力学性能显著提高,PA4/PLA共混材料的断裂伸长率仅为1.33%,改性后材料的断裂伸长率最高达到164.42%。应力-应变曲线显示共混材料由脆性材料转变为塑性材料。氧气阻隔性测试结果表明,羟甲基化度为7.93%的共混组其氧气透过系数最低,为9.65×10-15cm3·cm/(cm2.s·Pa),比未改性共混组低一个数量级。红外光谱证明N-羟甲基PA4与PLA之间存在明显的氢键缔合作用。通过SEM对共混膜的表面形貌进行分析,发现随着羟甲基接枝程度的增加,相分离现象明显减弱,相界面变得模糊。原子力显微镜(AFM)分析结果显示,羟甲基改性大幅降低了膜的表面粗糙度,说明共混物在微观尺寸上相容性较好。XRD结果表明PA4的羟甲基改性部分破坏了 PA4的结晶结构,使无定形结构增加,但共混物组分的晶型未发生改变,说明两种组分在结晶区未发生明显相互作用。DSC分析结果显示随着羟甲基化程度的增加,共混材料中PLA的结晶度有所下降,可能是由于两种组分之间的氢键作用阻碍了 PLA的结晶,结晶度下降使共混材料的韧性提升,表现为断裂伸长率增大。PA4的羟甲基改性成功地在共混组分之间引入了氢键相互作用,改善了共混体系的相容性,使其氧气阻隔性能与力学性能得到显著提升。