世界能源体系的快速发展伴随着核废料污染等世界性问题。核电的能量主要来源于放射性铀的裂变,而铀具有的放射性和化学毒性严重威胁着生态环境和人类健康。在众多去除放射性铀的方法中,吸附法因其效率高、操作方便、成本低等优势在修复水环境领域具有广泛的应用。共价有机骨架材料（Covalentorganic frameworks,COFs）作为一种新型的二维材料,具有例如高结晶度、高比表面积、强热稳定性、共轭稳定性和功能可调控性等优点,近年来除了被广泛应用于光催化、储能和气体分离等各个领域外,作为去除重金属离子的高效吸附剂也吸引了众多研究者的注意。本论文以含氮官能团构成的共价有机框架材料为出发点,通过批实验与密度泛函理论（DFT）计算相结合的方法,研究了含吡啶氮官能团的COFs（TpBpy和TpPy）材料对铀酰的去除性能和吸附机理,在实验结果的基础上,进一步探讨了不同吡啶/吡嗪结构单元对铀酰吸附的影响。具体研究内容如下:（1）通过溶热法利用5,5’-二氨基-2,2’-联吡啶（Bpy）和吡啶-2,5-二胺（Py）分别与1,3,5-三醛基间苯三酚（Tp）缩合得到两种含吡啶结构的COFs材料（简称TpBpy和TpPy）。扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）和粉末X射线衍射（XRD）结果显示TpBpy和TpPy具有紧密有序的孔径结构和高结晶度。红外光谱（FTIR）和固体核磁（13CNMR）对材料的表征结果表明烯氨酮（keto-form）结构的形成,证实了 COFs的成功合成。比表面积测试（BET）和同步热分析（TGA）等表征结果表明TpBpy和TpPy有着较大的比表面积、较强的耐热性和化学稳定性。通过进一步的批实验对pH影响、反应时间、离子浓度、吸附等温线、吸附动力学等进行了研究。结果表明TpBpy和TpPy的最佳吸附pH值分别为5和6,且体系中的离子浓度对其吸附性能的影响较小。在最佳pH值下,TpBpy和TpPy的Langmuir模型拟合的饱和吸附量分别达到115.45 mg/g和291.79 mg/g,吸附性能优异。X射线光电子能谱（XPS）表征显示,吸附后TpBpy-U（Ⅵ）和TpPy-U（Ⅵ）体系出现的新特征峰——N-U（～403 eV）和O-U（～531 eV）。这些连接键的产生表明了 UO22+的吸附主要来源于吡啶结构中的N原子对U022+的螯合作用以及keto结构中的O原子与UO22+的强配位作用。同时,DFT计算结果表明双吡啶部分中双N结构的螯合对铀酰离子的去除具有决定作用,而酮基团中具有强电负性的O原子对铀酰的亲和力比N原子更强。（2）COF材料由基本的构建单元构成,而基本构筑单元连接体的不同和对称性的差异则会导致COFs结构的孔隙空间、分子内结合、结构可及性以及材料性能的不同。在吡啶N结构对铀酰离子的高亲和性已经得到证实的前提下,我们通过密度泛函理论（DFT）计算进一步研究了含吡啶/吡嗪结构单元的COFs（D35、P26、T、D25和P25）的官能团含量和几何结构对其性质和吸附性能的影响。根据不同几何构型的吡啶/吡嗪结构单元,构建了两种构型的COFs模型,分别为“三叶草形”和“六边形”。与“六边形”类相比,“三叶草”构型的COFs在吸附铀酰离子后仍能保持更高的平整性和对称性,对铀酰离子有更高的吸附能。此外,根据分子表面静电势分析结果发现结构单元中N原子的数量越多,COFs表面的电荷的分布越分散,吸附位点也由吡啶N位点移动到了 keto结构的N#O位点。在N#O位点吸附铀酰离子后的COFs材料更易发生变形扭曲,进而使得其π共轭特性被破坏,降低了材料的吸附能。计算结果表明当COFs材料保持结构平整性和高对称性时,其材料特有的π共轭特性对其吸附铀酰性能有着重要影响。本文的研究结合系统的实验和理论分析,揭示了多孔COFs与U022+的吸附过程和相互作用机制,为含吡啶氮类COFs在环境修复领域的应用提供了可预测的实验和理论支持。