硫掺杂二氧化钛复合光催化材料的制备及性能研究

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PAHs具有强烈的“三致效应”,属于持久性的有机污染物。PAHs对生态环境与人类都具有极大的危害作用,而使其成为广泛关注的环境问题。菲属于PAHs中的一种,具有致畸、致癌和致突变性,美国环保局将其指定为16种优先控制的PAHs中的一种。如何对PAHs类物质进行有效地降解成为科学工作者关注的热点问题。本文主要是制备两种硫掺杂二氧化钛复合光催化材料,利用这两种光催化材料对菲模拟的污染物进行降解研究。全文分为两个部分。  第一部分:氧化锌纳米线(简写为ZnO(NW))与硫掺杂TiO2复合光催化材料(ZnO(NW)/S-TiO2)的制备、表征和光催化性能研究。采用水热法制备了ZnO(NW)与硫掺杂TiO2复合光催化材料(ZnO(NW)/S-TiO2),通过SEM、XRD、XPS对复合光催化材料进行表征。探讨了硫掺杂量、煅烧温度、催化剂浓度和pH对该复合光催化材料光催化性能的影响。结果表明,在ZnO(NW)表面形成了均一尺寸的纳米S-TiO2颗粒,硫掺杂TiO2中形成了Ti-O-S键;摩尔百分比为0.8%硫掺杂的复合光催化材料在500℃高温煅烧、pH=2时呈现最好的光催化性能。  第二部分:γ-Fe2O3/PMMA/S-TiO2复合光催化材料的制备、表征和光催化性能的研究。利用乳液聚合-溶胶凝胶法,选择弱磁性的γ-Fe2O3作为磁性核心,在γ-Fe2O3与表面TiO2层之间增加一层聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)有机物聚合物隔离层,制备出磁性纳米γ-Fe2O3/PMMA/S-TiO2复合光催化材料,克服了磁性内核的局部氧化缺陷。采用多种方法如X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光吸收(UV-vis)和热重(TG)等对复合光催化材料进行表征,研究其物理化学性质。XRD图谱显示γ-Fe2O3/PMMA/S-TiO2复合光催化材料中TiO2衍射峰与标准谱线上锐钛矿TiO2对应的衍射峰对应较好,从而保证了催化剂的高效性。SEM和TEM表征结果表明所制得的γ-Fe2O3/PMMA/S-TiO2为球状,且呈包覆状态,并且TiO2的晶格间距为0.35 nm属于活性较高的{001}面;XPS显示S以S6+的形态存在于TiO2中,并形成了Ti-O-S键;UV-vis测试显示γ-Fe2O3/PMMA/S-TiO2复合光催化材料相对于TiO2吸收光谱“红移”;TG测试显示,低于300℃时热稳定性良好。以菲溶液作为模型模拟废水,在可见光条件下研究γ-Fe2O3/PMMA/S-TiO2复合光催化材料的光催化活性,主要探讨了硫掺杂量、煅烧温度、催化剂浓度和pH等因素对反应体系光催化活性的影响。根据单因素试验结果做出正交试验表,经试验验证后表明:γ-Fe2O3/PMMA/S-TiO2颗粒在硫掺杂量为8%、煅烧温度为500℃、浓度为1 g/L、pH=2的条件下催化效率最高。
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