生物质资源具有储量大、可再生、利用方法多元等优点,是化石能源的理想替代品。当前对生物质进行增值利用的方法普遍存在工艺复杂、反应条件苛刻、高附加值产物的产率低、选择性差等缺点,极大地限制了生物质资源的规模化利用。因此,开发新的生物质高效增值利用途径具有重要意义。另一方面,人类活动产生的许多固体废弃物或者污染体系,有着与生物质类似的热化学行为特征,在生物质热化学研究基础上,对这些污染物进行高效治理、同时资源化利用将会有重要的经济和环境意义。本论文以探究新的生物质利用工艺为出发点,对生物质快速热解过程中产生的有机挥发分进行原位催化转化。通过选用合适的催化剂,将其中的氢原子高效转化为H2,氧原子转化为CO,同时对积碳的形成进行调控,进而将生物质一步转化为合成气和功能化生物炭材料。另外,我们对功能碳材料在环境修复等领域的应用性能进行了探索,并将这种增值处理模式拓展到了具有与生物质类似热化学特性的石油污染的土壤体系中。本论文的研究内容和结果简要如下:1.传统工艺中,生物质向合成气的转化通常需要先得到生物油,再加入重整试剂进行催化重整。在本研究中,我们以镍铝层状金属氢氧化物(Ni/Al-LDHs)为前体,利用三价金属的电荷互斥,制备了高比表面、高分散的镍基催化剂。在生物质快速热解过程中,对产生的有机挥发分进行原位二次催化裂解,在不添加外加重整试剂的条件下,实现了生物质中氢原子向氢气的高选择性转化。在Ni/Al催化下,氢原子向氢气的转化率达到了86.88%。为了充分利用生物质挥发分中的O来减少积碳和控制积碳的形态,我们在LDH前体中引入Mg对催化剂进行了优化:一方面,Mg的加入增加了催化剂的碱性位点,提高了对热解体系中CO2的亲和力,使生物质热解产生的CO2原位参与到有机挥发分的催化重整反应中,进一步提高了合成气产率和选择性;另一方面,通过控制Mg的添加比例来控制Ni的分散性和粒径尺寸,进而对积碳的形态进行调控,使其尽可能以碳纳米管的形式存在,减小了积碳对活性位点的覆盖和催化剂的失活速率。本研究为生物质向合成气的转化和积碳的调控提供了新的工艺策略。2.受积碳形态调控的启发,我们将催化热解过程中生成的积碳用于对生物炭的改性,合成了功能碳材料。在生物质上预负载FeC13作为催化剂,以生物质热解过程中产生的有机挥发分为碳源,通过催化有机物热裂解中积碳的形成,在生物炭表面原位覆盖了一层含极性原子较少的疏水性碳膜;同时,利用FeC13对生物质的催化造孔作用在生物炭内外产生了丰富的孔道,增加了表面粗糙度;表面的疏水性和高粗糙度相结合得到了超疏水性生物炭材料。该制备方法具有较好的普适性,所得超疏水生物炭材料具有优异的油水分离效果以及耐酸碱、耐盐、抗老化等环境稳定性。另外,我们发现了灰分是影响生物炭润湿性能的关键因素。通过对生物质中的灰分进行洗脱,同时利用有机挥发分的气相沉积来覆盖极性位点,得到了接近超疏水性的磁性碳气凝胶,可以从水体表面选择性吸收各种浮油和有机溶剂。本研究不仅制备出了新的功能碳材料,拓展了生物炭的应用范围,更为生物质热催化转化中积碳的调控与利用提供了新的思路。3.鉴于石油的热化学行为与生物质相似,我们将以上对生物质的热化学处理方法拓展到了石油污染土壤的治理中。利用快速热解技术对石油污染的土壤进行了高效修复,同时通过分离有机挥发分,回收了原油,并利用热解产生的残炭提升了土壤的保水性能。修复后的油土中有一部分碳残留,以稳定无害的状态存在,而且实验证明了修复后的土壤对小麦的生长不但没有不利影响,反而有促进作用;由于残炭极性官能团较少,使得土壤呈现疏水性,可以减缓土壤水分的蒸发,提高土壤保水性能。