甘肃省及其周边地区六六六大气污染特征、来源、长距离迁移潜力及健康风险研究

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有机氯农药六六六(HCHs)很难在环境中降解,作为一类持久性有机污染物(POPs),可随大气、水体等环境介质进行长距离迁移,并可以沿食物链在生物体内逐级累积,具有高毒性和潜在致癌性。位于西北干旱半干旱地区的甘肃省及其周边地区是西北粮食作物和经济作物的生产基地,有大量使用HCHs的历史。本论文以甘肃省及其周边地区为研究区域,利用PUF被动采样技术进行了为期1a、4个季度的大气浓度观测分析,研究了大气中HCHs的污染浓度水平、时空分布特征和来源;并使用TaPL3模型对兰州地区HCHs的长距离迁移潜力和总持久性进行了模拟研究;此外,还利用美国EPA的多途径多介质人体健康风险评价模型对兰州地区四类人群的HCHs暴露量和健康风险进行了计算和评估。研究结果及结论如下:(1)甘肃省及其周边地区大气污染浓度水平、时空分布特征及来源研究结果如下:大气ΣCHs(α-HCH+β-HCH+γ-HCH+d-HCH)的浓度范围为61.09-1365pg·d1,平均浓度为288.00pg·d1。在所研究的区域中,新疆哈密,甘肃瓜州、酒泉、武威、成县和宁夏银川等地的ΣCHs污染水平较高,各采样点的α-HCH浓度并无显著差异,瓜州、张掖等地的β-HCH浓度较高,在酒泉、张掖、金昌、武威、白银、定西、天水等地,主要表现为γ-HCH残留。研究区域空间分布特征表现为各地区城市、郊区和农村的HCHs空间浓度差异不显著。研究区HCHs大气季节性特征呈现秋冬季节高而春夏季节低的规律。大气HCHs来源解析表明:研究区内的HCHs残留主要来自于禁用前的历史残留,但部分地区可能仍存在林丹的近期输入。(2)兰州地区HCHs通过大气及水体的长距离输送潜力模拟研究显示:HCHs通过大气的特征迁移距离为242.2km (α-HCH)~4470.2km (β-HCH),通过水体的特征迁移距离为1759.6km (α-HCH)~173069.1km (γ-HCH);通过大气排放的HCHs的总持久性为15.0d (α-HCH)~1161.6d (γ-HCH),通过水体排放的总持久性为39.6d (α-HCH)~1939.6d (γ-HCH)。 HCHs长距离迁移潜力和总持久性无明显相关性。(3)兰州地区四类人群的HCHs暴露量和健康风险研究结果表明:兰州地区成年男性、女性对HCHs的日均暴露量分别为2.41ng-(kg-d)-1和2.63ng-(kg-d)-1,幼年(0-6岁)男性、女性的日均暴露剂量分别为1.021ng-(kg-d)-1和1.016ng-(kg-d)-1。饮食摄入和饮水摄入是最重要的暴露途径,其中饮食摄入量可占总暴露量的96%以上,饮水摄入量占1.17%-1.97%。成年男性、女性对HCHs的致癌风险分别为7.61×10-6(致癌概率值,下同)和8.28x10"6,幼年男性、女性的致癌风险分别为3.22x10-6和3.20×10-6,处于U.S.EPA的可接受致癌风险范围(10-6~10-4)之内。成年男性、女性对HCHs的非致癌风险指数分别为8.36x103和9.05×10-3,幼年男性、女性的非致癌风险指数分别为3.53x10-3和3.51×103,风险指数值均远小于1,潜在健康风险处于较低水平,不会对人体有明显的健康危害。
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