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本文围绕着低温等离子体的技术特点,进行了低温等离子体介质阻挡放电降解甲苯、低温等离子体与光催化联合技术降解甲苯以及低温等离子体原位再生技术三方面的实验研究。
在线管式反应器内,使用可调频(50-500Hz)高压交流电源以介质阻挡放电的形式激发低温等离子体,进行甲苯降解实验研究。通过设计正交实验确定了场强、电源频率、气体流速和初始浓度四个因素对降解率影响的主次关系为:气体流速>场强>电源频率>初始浓度。通过多元二次回归正交设计,在场强为6.9-13.8kV/cm、电源频率为100-500Hz、气体流速为2.5-10.1cm/s、初始浓度为700-2300mg/m3的实验范围内建立了降解率与四个影响因素之间的二次数学模型,由该模型可知,降解率与场强和电源频率呈一次正相关关系,与气体流速和初始浓度呈二次相关关系。进行多因素趋势拟合实验,实验结果与所建模型基本相符。
以比能密度、能量效率、绝对去除量和降解率为评价指标,对低温等离子体技术降解甲苯的能量利用情况进行综合研究及分析。结果显示,当气体流速低于6.3cm/s,同时初始浓度小于1500mg/m3时,能量效率可保持在5g/kWh至10r/kWh范围内,此时的降解率可达到或超过60%;当超出这一工况范围,能量效率或降解率将急剧下降。由此可见,单纯的低温等离子体技术用于甲苯的降解时会因为受到能量利用问题的制约而限制其应用。
为了弥补低温等离子体技术在能耗方面的不足,本研究将光催化技术与低温等离子体技术联合用于甲苯的降解。采用溶胶凝胶法制备纳米级TiO2光催化剂,并通过过渡金属元素掺杂、过渡金属元素与稀土元素共掺杂以及阴离子修饰等方式对TiO2光催化剂进行改性,以γ-Al2O3为催化剂载体。使用扫描电镜、X射线衍射、比表面分析以及紫外.可见光漫反射等手段对光催化剂进行表征,确定了光催化剂为锐钛矿晶型,晶粒为纳米尺度且具有较大比表面积,同时各种光催化剂的光响应范围存在差别。进行低温等离子体联合光催化技术降解甲苯的实验研究,以降解率为考察指标,确定了不同元素的最佳掺杂比例。在气体流速10.1cm/s和初始浓度2300mg/m3的工况条件下,综合分析不同催化剂的降解率、比能密度和能量效率,结果显示低温等离子体与光催化技术的联合对甲苯的降解效果和能量效率提高显著,其中La0.005-Fe0.01-TiO2/γ-Al2O3和F0.05-TiO2/γ-Al2O3两种填料的能量效率可达到47.4g/kWh和47.9g/kWh,同时其降解率可达分别到95.2%和96.6%。
通过气-质联用仪和傅里叶红外光谱仪对甲苯降解产物进行分析。结果显示,低温等离子体技术降解甲苯的产物中存在醛类、醇类、酯类等大量气态有机物,而低温等离子体与光催化联合技术降解甲苯的产物中仅剩余微量烷烃类和醇类有机物,甲苯降解比较彻底。以产物分析的结果为依据,推断甲苯降解的反应历程,从理论上解释了各类中间产物的产生机理。
在以往的研究中,低温等离子体在环境保护领域的应用往往局限于对污染物的直接去除,本文进行了低温等离子体原位再生技术的初步探讨,拓展了其应用范围。实验以脱附率和炭损失率为评价指标,综合分析场强、电源频率以及再生时间对活性炭纤维再生效果的影响,并确定最佳再生工艺条件为场强5-7kV/cm、电源频率100-200Hz、再生时间2-3min。多次吸附-再生循环实验证明,再生次数的增多会使吸附效果缓慢下降,但在一定再生次数范围内不影响活性炭纤维的正常使用。低温等离子体原位再生技术同时具备脱附和污染物降解双重功效,可降低二次污染物的产生量。