杂化非本征铁电体Ca3Ti2O7薄膜的制备及其物理性能的研究

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自杂化非本征铁电体(HIF)被发现以来,具有RP结构的杂化非本征铁电体便引起广大科研者的格外注目。Ca3Ti2O7属于RP家族中的一员,具有RP结构特点,根据第一性原理计算预测,RP结构物质中存在的氧八面体的转动和氧八面体倾斜非极性畸变,这两种非极性畸变会导致一种布里渊区极化模的产生,即引起A位Ca2+离子偏离平衡位置导致长程电荷有序的出现。这一发现为寻找新型多铁材料开辟了一条全新的道路。在本文的研究中,我们采用脉冲激光沉积技术制备了系列Ca3Ti2O7外延薄膜,并且利用X射线衍射仪(XRD)、原子力显微镜和压电力显微镜等表征和分析了系列Ca3Ti2O7薄膜样品的晶体结构、表面形貌、铁电畴形态以及电输运性能等,主要的研究内容和研究结论包括:(1)、以Pt为基底,Ca3Ti2O7陶瓷为靶材,以采用脉冲激光沉积技术在不同基底温度和不同氧气压条件下制备了 Ca3Ti2O7薄膜系列。对CTO薄膜进行晶体结构分析表明,在Pt(111)基底上Ca3Ti2O7样品均是沿着(001)方向外延生长,而且随着基底温度的升高,衍射峰往高角度方向发生了明显的偏移。这表明基底温度对生长Ca3Ti2O7薄膜的晶胞参数有明显的影响;但是不同生长气压下制备的CTO薄膜的XRD衍射峰并未观察到明显的移动,这表明生长过程中氧气压对CTO薄膜的晶胞参数没有明显的影响。通过应变力计算可知,随着基底温度的升高,面内压缩应变逐渐在减小,面内拉伸应变也逐渐在减小。然后对不同基底温度的形貌与粗糙度分析可知,当基底温度为650℃时,生长薄膜的表面粗糙值相应比其他温度的样品粗糙值明显小,说明样品表面最平滑。对不同生长气压CTO薄膜进行了形貌图以及粗糙度分析,结果表明,当环境气压为30Pa时,生长的薄膜表面的Rq和Ra值最小,说明在此生长条件下的薄膜质量最好,表面最平滑。(2)、利用PFM压电力显微镜对Ca3Ti2O7薄膜样品进行了压电响应的表征,可以通过改变施加在导电探针上电压的大小和方向,可以在Ca3Ti2O7薄膜的不同区域得到不同振幅和相位的压电响应信号。这表明Ca3Ti2O7外延薄膜存在铁电极化畴,而且外加电场(E1000kV/cm)可以调控Ca3Ti2O7薄膜铁电畴的反转。通过在Ca3Ti2O7薄膜不同区域内利用PFM对点状区域的压电回线的测量,成功的测试出了振幅“蝴蝶”曲线与相位电滞回线,证实了 Ca3Ti2O7薄膜具有铁电性与铁电畴切换特性。通过单点的PFM测量表征出Ca3Ti2O7薄膜的纵向压电系数d33为 5.5 pm/V。(3)、利用导电原子力显微镜(C-AFM)表征了 Ca3Ti2o7薄膜系列的电流(I)-电压(V)特性。在室温条件下首次表征出Ca3Ti2O7薄膜的I-V曲线,可以明显观察到电Ⅰ-V曲线中存在电流的滞后回线和电致阻变现象;电流回线的出现与所施加的外加电场存在明显的依赖关系,但外加电场低于1000 kV/cm时,正负向扫描得到的电流曲线几乎重合,当外加电场大于1000 kV/cm时,电流回线开始出现,且随着施加电场的增加而愈加扩大;即较高的外加电场引起更大的电致阻变出现。而且Ca3Ti2O7薄膜样品表现出类二极管效应,即反向导通,正向截止。类二极管导电特性、电致阻变效应和电流回线的出现都源于Ca3Ti2O7薄膜的铁电极化在外电场作用下可控翻转。
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