水资源短缺被认为是21世纪全球面对的主要问题之一。近些年，随着制备技术的发展，单层或少层多孔石墨烯(Graphene)在打孔后被证实可以用于水净化，并且通量和选择性相对于商业化的高分子膜成倍增加，受到了广泛关注。受限于制备技术，现阶段的石墨烯水处理膜面积过小(几百平方微米)限制了其在工程中的实际应用。随着大面积石墨烯制备技术的发展，转移大面积高质量单层石墨烯到多孔材料上成为制备大面积石墨烯水处理膜和其他基于2D膜应用的关键。其他技术挑战还来自修补石墨烯膜的固有缺陷和在石墨烯上可控地产生高密度，孔径窄分布的小孔。
　　针对以上问题，本论文首先采用控制变量法，研究了提高大面积单层石墨烯转移质量的关键影响因素。在此基础上，采用相转化原位制备多孔基底替代预制多孔基底的方法，在石墨烯上生成“超保型”聚醚砜多孔支撑层，提供物质通路的同时最大限度的避免产生缺陷；接着采用聚焦离子射线(FIB)照射加氧化剂蚀刻的方法，刻制出了高密度的亚纳米小孔，实现了宏观面积多孔石墨烯-多孔聚醚砜复合膜在高压高流速下对小分子的分离；最后利用原子力显微镜(AFM)，平板菌落计数法和扫描电镜(SEM)，表征了石墨烯膜与细菌粘附性能，阐明了石墨烯膜的纳米过滤机理。得到如下主要结果与结论：(1)通过液体转化为固体的方法可取得多孔基底对石墨烯的完美复形，并最大程度的保持大面积石墨烯的完整性。通过相转化法在石墨烯上原位制备多孔基底，本论文实现了至少63cm2单层石墨烯在多孔基材上接近100%的完整度，缺陷面积小于0.003%。该面积是之前的研究结果(40μmx40μm)的100,000倍，同时石墨烯的完整性大大超过之前的研究结果(>10%的缺陷率)。该研究证实了微观匹配度是转移高质量大面积石墨烯的关键性假设，同时发现了转移时和转移后保持石墨烯质量的影响因素。(2)通过纳米粒子过滤并干燥的方法可对石墨烯-多孔聚醚砜膜的极低密度缺陷进行修补。在用一定粒径范围的聚苯乙烯纳米颗粒对石墨烯膜进行修补后，50bar下水的渗透速度小于我们能测量的极限(0.5 L?M-2?H-1)。与之前的研究相比，本研究采用的石墨烯修复方法呈现了在高压力仍保持稳定的优势，解决了过去的石墨烯修复方法在压力之下会导致快速渗漏的问题，同时也说明了2D材料可与3D材料相结合实现材料性能的可能性。
　　(3)利用离子冲击和蚀刻的方法可在大面积石墨烯-多孔聚醚砜复合膜上制备高密度窄分布的小于1nm孔径的孔，且可实现对小分子的选择性。用上述技术制得的膜孔，在至少50个大气压的压力下保持稳定不会破裂。在25摄氏度10bar条件下，相比现有商业超滤膜，该复合膜有5到10倍的通量提升。与之前的研究相比，本研究实现了正常压力下利用宏观面积的石墨烯分离膜进行物质分离。该研究从实验的方法验证了单原子厚度的2D膜在合适的支撑上可以抵抗巨大压力的理论，并证实了亚纳米孔石墨烯材料的环境抗性以及可作为宏观材料进行大通量的物质处理的可能性。
　　(4)发现了石墨烯-多孔聚醚砜复合膜极小粗糙度的特性，巧妙利用石墨烯本身的水分子无法吸附的材料性质，揭示了石墨烯纳滤膜对E.coli的粘附具有高度抵抗力，可在切向流中自清洁的性能。生物污染是膜失效的重要因素，该特性有着进一步研究的价值，在实际应用中有望显着延长膜的使用时间和降低药剂成本。
　　本研究提出液体铸膜技术原位制备石墨烯-多孔聚醚砜复合膜，探明了大面积石墨烯高质量转移到多孔基底的关键影响因素，为石墨烯水处理膜和其他基于悬浮2D膜应用的制备方法和实际应用提供了理论基础，获得的多孔基底上覆盖大面积高质量石墨烯的复合膜在分子分离，平行DNA测序，分子传感器或氢燃料电池等方面具有良好的应用前景。