碳纳米材料,因其优异的物理、化学、光学和电学等方面的性质,在晶体管、锂电池、太阳能电池、超级电容器、传感器和驱动器等领域开展了大量的研究,受到来自科研界和工业界研究者的青睐。为实现碳纳米材料在上述领域的功能化应用,对其进行可控的组装以及表面物理、化学性能的修饰是关键。相比于其他维度的组装体,二维薄膜具有高比表面积、光学透明、力学柔性等优势和更加广泛实际的应用,因此以碳纳米材料的二维组装体为研究对象,具有重要的理论和实际意义。然而,如何实现碳基薄膜材料在宏观大面积廉价组装、微观结构以及化学性质的可控制备是目前面临的极大挑战。本论文发展了一种简单的毛细力诱导挤压成膜的方法,成功实现了二维碳纳米材料在水/空气界面预组装体的受控挤压,获得了具有可控厚度、分散密度、导电性的二维碳基薄膜。在大面积薄膜可重复、高质量、高效率制备方面,通过喷雾铺膜法优化了预组装碳基薄膜的质量和铺展效率,优化了毛细力挤压方式,获得了大面积的二维碳基薄膜,并可进一步拓展到零维的纳米颗粒和二维的纳米片层的宏观薄膜制备上。此外,所制备的高质量碳基薄膜还可实现微观形貌和表面化学性质的可控修饰,实现其在柔性电子以及化学传感器等方面的应用。通过高分子材料单侧粘附支撑的物理方法,实现碳基柔性电子的应用。此外,通过引入自引发光接枝光聚合的化学方法,在保留碳基薄膜良好导电性的前提下,单向引入具有刺激响应特性的高分子刷,通过电信号的变化来进行检测外界环境刺激。以商业化纸为柔性基底的器件以其廉价、大面积可获得、可再生、环境友好等特点在柔性电子器件、能量存储设备等方面具有巨大的应用前景,而对导电层的厚度、导电性等可控集成是实现上述应用的关键。不同于传统的原位沉积制备技术,本文发展了一种毛细力辅助界面转移的方法将前期所制备的大面积水/空气界面碳管薄膜高效、无损的转移到纸表面,实现了厚度、紧实度和导电性精确可控的导电碳纸的大面积制备。所得到的单向吸附的碳管薄膜基导电纸具有良好的导电性、稳定性等多功能特性,可实现基于张力传感、湿度传感等模型器件的潜在应用。此外,通过在导电碳纸的另一侧引入疏水性的聚偏氟乙烯薄膜,还可表现出湿度/红外光响应的驱动行为,可实现其在智能形状转变、仿生抓手等方面的高效应用。为了实现碳纳米材料二维薄膜的特异性、高性能应用,需要对其进行微尺度精确调控,以满足实际需求中对其特定拓扑结构的要求。本论文对微图案化二维碳基薄膜的可控制备进行了一系列的研究,分别采用自上而下和自下而上的方法构建微观拓扑结构可控的二维碳基薄膜。对前期水/空气界面所制备的碳管薄膜,采用软蚀刻中的lift-up方法,利用转移动力学一步法快速制备微图案化结构;此外,采用微接触印刷的方法分别以氧化石墨烯作为墨水,通过π-π共轭作用对单层石墨烯薄膜进行选择性功能化修饰;以碳纳米管/氧化石墨烯复合墨水制备了微图案化导电薄膜。对于上述所制备的微图案化薄膜可进一步通过自引发光接枝光聚合的方法进行非对称亲疏水高分子的修饰,实现Janus薄膜特定的功能应用。为实现微图案化结构从二维向更复杂的三维拓扑结构转变,本文发展了一种滚压辅助微接触印刷的方式,以氧化石墨烯为墨水制备了具有微观三维浮雕状结构的石墨烯薄膜,仅需要改变模板的形状尺寸或者石墨烯墨水的浓度即可得到各种复杂微观三维石墨烯结构。同时,还采用紫外光聚合方法在三维微观拓扑结构表面单向接枝功能化的的高分子刷以调控其表面的化学性质,从而获得了兼具石墨烯优异导电性和高分子功能性的Janus薄膜。作者完成的主要工作如下:(1)毛细力法在水/空气界面制备宏观大面积碳纳米管薄膜及其高分子复合薄膜。(2)宏观大面积导电碳薄膜复合纸的制备及其传感及驱动行为研究。(3)软蚀刻法制备微图案化碳基超薄薄膜及其Janus高分子杂化材料。(4)滚压辅助微接触印刷法制备具有浮雕状结构的氧化石墨烯薄膜及其高分子杂化材料。综上所述,本文发展了一种毛细力诱导挤压的方法在空气/水界面高效制备大面积的导电碳管薄膜,通过毛细力辅助界面转移方法将其转移到纸表面,可获得具有导电性可控的柔性传感、驱动应用。利用lift-up、微接触印刷和滚压辅助微接触等软蚀刻技术简单高效的制备具有复杂微纳米结构的图案化导电网络。采用自引发光接枝光聚合等技术非对称修饰高分子材料,获得具有优异导电性和高分子功能特性的碳基高分子杂化材料,其在生物/化学传感器、驱动器、柔性电子等领域具有潜在的应用。