铁氧化合物—金属核壳纳米粒子的制备及其SERS研究

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铁氧化物超顺磁性纳米粒子在靶向药物、生物分离与检测、免疫分析等方面具有广泛应用。磁性-贵金属核壳纳米粒子壳层表面易修饰性及功能化拓展了其应用范围,壳层的表面增强拉曼散射(SERS)活性为高灵敏检测提供了保障,可被广泛应用于分析等领域。本论文将SERS检测技术、磁性核壳纳米粒子、微流控芯片等技术结合,构建基于SERS的微流控分析系统,实现对低浓度待测物种的快速在线检测,本文主要开展了以下研究:(1)优化Fe3O4纳米粒子的制备技术,获得适用于贵金属壳层包裹和SERS研究的磁性内核。利用水热合成技术,通过调控反应物和溶剂等组成,获得了不同尺寸和形状的Fe3O4纳米粒子。利用种子生长法,制备Fe3O4@Au以及Fe3O4@Au/Ag粒子,壳层合金组成可调,实现较宽范围内调控其光学性能。(2)考察了Fe3O4@Au/Ag的SERS以及催化性能,以吡啶(Py)及苯硫酚(TP)为探针分子,研究其SERS活性及对低浓度物种的磁富集和原位监测过程。研究表明,SERS活性与合金壳层中Au和Ag组成有关。通过磁富集作用,可显著提高SERS的检测限。考察了核壳结构对4-硝基苯酚还原反应的催化性能,表明其具有较高的催化活性和可循环性能,并可通过壳层的SERS活性实现现场监测催化反应过程。(3)构建微流控芯片与SERS检测联用体系,通过磁场富集,提高微流控芯片的检测灵敏度。优化Fe3O4@Au纳米粒子的制备和表面修饰,获得具有良好磁性及SERS活性的Fe3O4@Au粒子,考察了基于磁场富集的SERS在线单物种检测以及多物种连续检测的性能,研究表明TP的检测灵敏度可达到10-10mol/L,并可实现连续循环检测。(4)发展基于微流控技术的磁免疫分离检测技术,利用SERS快速实现高灵敏度免疫分析。研究发现具有双官能团的标记分子可提高免疫分析的检测限。实现了在线单组分和双组份微流控免疫分析,优化了磁场,微流控通道等条件,提高了微流控免疫分析的检测效率,特异性和灵敏度。
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