随着社会经济的高速发展,人们正面临着自然环境恶化和自然资源枯竭的威胁,如何更加充分地利用资源与能源,降低环境负担,成为越来越迫切的问题。如何将能量的转化设计的更加持续和对环境友好,受到了各国政府和科研工作者的广泛关注。质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有系统结构简单、环境友好、快速启动、无电解液流失、寿命长、功率密度和能量密度高等优点而备受关注。但是燃料电池的电极反应动力学过程缓慢,需要高效的催化剂才能提高整个体系的运行效率。目前性能最好、使用最广泛的燃料电池催化剂仍是铂系列的,但铂价格极其昂贵,无法支持大规模商业化应用,此外Pt催化剂易中毒,氧还原过电位高等问题也无法完全解决。因此开发低价、高效、稳定的燃料电池催化剂已成为质子交换膜燃料电池发展的迫切任务。本文在综述当前PEMFC催化剂最新研究进展的基础上,采用不同的前驱体,制备了几种N、P、S等杂原子掺杂的碳材料,以期打破碳材料表面的电中性,引起结构缺陷,从而使碳材料转变为优良的氧还原催化剂。借助组成和表面态分析、微观结构表征以及电化学测试对合成的催化剂进行了系统的研究,考察了杂原子掺杂量、掺杂类型、碳材料的结构等与其电催化活性间的构效关系;结合理论计算探索了杂原子掺杂改变碳材料催化氧还原行为的原因和催化氧还原机理。进而在碳材料研究的基础上,通过模版法制备了类石墨烯多孔碳材料,并将其作为催化剂载体,合成了Pt/C,对其作为乙醇氧化催化剂的可行性进行了研究。本论文的主要内容如下:1)使用不同的杂原子源,在相同热解条件下,对石墨烯进行氮、磷、硫掺杂,借助XRD、XPS、SEM、TEM等对催化剂的成分,表面态和微观结构进行了详细的分析,利用系统的电化学测试对其氧还原性能进行了综合评价。测试结果表明氮(NG)、磷(PG)、硫(SG)掺杂石墨烯的氧还原起始电位分别为-0.05 V、-0.11 V、-0.18 V(vs.Hg/HgO)。根据第一性原理计算,我们对其氧还原起始电位的差异进行了分析,计算结果表明氧分子在NG、PG和SG催化剂上的吸附能以及O-O键长分别是0.416 eV和1.253?、0.232 eV和1.238?以及0.224 eV和1.236?。这表明催化性能的差异主要是由氧分子吸附在催化剂表面后结合能的差别造成的,这对设计高效的催化剂有一定的指导意义。2)以廉价的酵母菌为原料,采用简单的水热辅助热解法,得到了比表面积高达1223 m~2/g的多孔纳米碳球(NPMCS)。值得注意的是,得益于其生物质原料的特点,这类碳球中含有氮元素和磷元素,使其具有很好的氧还原催化作用。合成的NPMCS的起峰电位仅仅比商业化铂碳负19 mV,但比商业化铂碳有更好的稳定性和抗醇类中毒特性。3)催化剂载体也是催化剂至关重要的一部分,我们利用碳酸钙为模版,以树叶提取物为原料,合成了一类具有多层次孔结构的类石墨烯材料,探究了升温速率对其孔结构和比表面积的影响规律,发现随着升温速率的降低,得到的材料比表面积逐渐变大。在2℃/min条件下得到的材料比表面积高达1337 m~2/g,将其负载Pt催化剂应用到乙醇氧化,结果表明该催化剂在乙醇氧化中得到的电流密度是商业铂碳催化剂的2.8倍。结合相关材料表征与相关文献报道,推断其优异的乙醇氧化性能不仅仅是得益于载体较大的比表面积,这类载体含有氮元素与硫元素,这种独特的组成和结构会进一步提升材料的催化活性,同时对一氧化碳氧化也有促进作用,有效的防止催化剂中毒。