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氢能作为一种可储存可再生能源的方法,通过质子交换膜燃料电池(PEMFC)的直接电化学转换,可以高效地将其转化为电能,仅释放出无污染的副产物水。而目前限制燃料电池发展的一个重要原因是其中的速控步氧还原反应(ORR)需要大量的贵金属铂电催化剂。另一种新能源技术——金属-空气电池也同样受制于ORR催化剂。由于贵金属铂储量少、价格高、耐久性和抗中毒性差等原因限制了燃料电池和金属-空气电池的发展,故开发低成本、来源广、性能好、稳定性和抗中毒性优良的非贵金属ORR碳基催化剂至关重要。本论文基于非贵金属掺杂的方法设计合成了以下几种非贵金属ORR催化剂并应用于能源器件中:一、将边缘羧基化石墨烯和聚离子液体通过静电自组装作用产生的前驱体在无模板剂的情况下热解制备了一种多孔、高缺陷、高掺杂、高导电性和高亲水性的N,S,F三掺杂碳材料,在氨气中热解得到的最佳性能样品NSF-PC-NH3在碱性和酸性介质中均表现出优良的氧还原性能,半波电势分别为0.885 V和0.72 V(vs.RHE),更重要的是该催化剂展现出了高反应途径选择性、优良稳定耐久性和抗甲醇中毒性能。在锌-空气电池中展现出了比商业20%Pt/C催化剂更佳的放电功率和充放电稳定性,在PEMFC中展现出的最大功率密度为292mW/cm2,并且表现出较高的稳定性。二、通过简单混合原位聚合苯胺、酞菁铁、三聚硫氰酸和氧化石墨烯(GO),热解后得到一种含丰富褶皱和孔洞、高缺陷度的均一片状类石墨烯基S掺杂Fe-N-C催化剂(S-Fe-N/C)。在合成过程中苯胺原位聚合涂覆在GO上,水热反应将GO还原成石墨烯的同时形成富缺陷的含多级孔类石墨烯碳基体,在此过程中对酞菁铁分子实现包覆锚定并避免Fe原子的团聚,形成高活性的Fe-Nx活性中心。由于以上结构和化学成分特点,该S-Fe-N/C催化剂在碱性和酸性介质中均表现出优良性能,在碱性和酸性介质中半波电势分别为0.92V和0.785 V(vs.RHE),展现出优于商业20%Pt/C催化剂的高反应途径选择性、稳定耐久性和抗中毒性能,在PEMFC中低负载量下展现出最大功率密度为855 mW/cm2的良好器件性能。该课题也证实了 S掺杂对Fe-N-C催化剂性能的促进作用,为制备高性能非贵金属催化剂提供了一种新的思路。