论文部分内容阅读
厌氧氨氧化(anammox)技术是目前高氨氮污水生物处理领域的新兴技术，其独特的代谢途径可以大大减少污水处理过程的经济投入。它具有无需曝气，无需外加碳源，不产生氧化亚氮，剩余污泥产量低等优势。但是厌氧氨氧化工艺仍面临世代周期长，对温度、光照、溶解氧等环境条件敏感，总氮去除率有待提高等诸多问题。
厌氧氨氧化颗粒污泥的脱氮率会随着粒径的增加而增加，但不会持续增加。当达到一定的颗粒尺寸，氮去除率开始逐渐降低;厌氧氨氧化菌丰度、活性也是如此。这归因于颗粒污泥中的最大传质距离，即最大颗粒半径。最近的研究表明，银纳米材料可以通过生物调控减少共生细菌的丰度，增加厌氧氨氧化颗粒的孔径和孔隙率，从而改变厌氧氨氧化颗粒的结构，增强底物和铁离子的扩散能力，促进厌氧氨氧化过程。以前的相关研究主要是探究金属纳米材料对anammox的影响，碳纳米材料对anammox的影响研究较少，而且影响机制尚不明确，对传质的研究也很少。
本课题探究了不同碳纳米材料(GO、C60)对厌氧氨氧化工艺的影响。通过监测进、出水水质探究不同浓度碳纳米材料对反应器运行情况的影响，从形态学的角度分析厌氧氨氧化颗粒结构上的变化，同时利用分子生物学技术分析富集过程中微生物的群落结构的变化和关键酶活性的变化，以期揭示不同碳纳米材料对厌氧氨氧化菌活性影响的机理。
主要研究结论如下:
(1)10～40mgL-1氧化石墨烯(GO)能够显著增强反应器的脱氮性能，10、25、40mgL-1GO分别将厌氧氨氧化脱氮性能提高了27.2％、27.7％、3.4％。当氧化石墨烯浓度为100mgL-1时，反应器出水水质波动较大，稳定性能下降。
(2)10～25mgL-1C60能够显著增强反应器的脱氮性能，10、25mgL-1C60分别将厌氧氨氧化脱氮性能提高了18.3％、7.0％。当C60浓度为50～100mgL-1时，反应器的脱氮性能相比未添加C60时有所下降，50、100mgL-1C60分别将厌氧氨氧化脱氮性能降低了12.7％、14.4％。
(3)TEM结果表明厌氧氨氧化颗粒中的大多数细菌受到了GO、C60的毒性作用，这使得污泥颗粒的孔隙率(尤其是微孔)有所增加，孔隙率的增加使得基质扩散速度加快，反应器脱氮性能有所增强。随着GO、C60浓度的升高，EPS的分泌，尤其是EPS中的PN的分泌逐渐上升，以抵御GO、C60进入细胞。
(4)GO、C60均抑制了厌氧氨氧化菌的生长繁殖，qPCR结果表明GO、C60的添加使厌氧氨氧化菌的含量减少，但随着驯化以及EPS分泌量的增加厌氧氨氧化菌产生了更强的抵抗能力，厌氧氨氧化菌的含量在突然暴露于GO受到明显抑制后逐渐恢复。反硝化菌含量随着驯化逐渐增加，这是由于厌氧氨氧化反应会产生硝态氮从而为反硝化菌的生长提供适宜的条件。
(5)GO、C60对微生物群落结构及物种丰度产生了一定的影响，添加GO、C60后优势菌属厌氧氨氧化菌CandidatusBrocadia的相对丰度均有所降低，而反硝化菌Denitratisoma的相对丰度总体上随着驯化时间的增加而升高，这与qPCR结果相一致。基于KEGG功能预测结果显示10～100mgL-1GO均促进了微生物群落新陈代谢功能，而C60只有在较低浓度(10～25mgL-1)时会促进微生物群落新陈代谢功能，50～100mgL-1C60则抑制了微生物群落新陈代谢功能。
厌氧氨氧化颗粒污泥的脱氮率会随着粒径的增加而增加，但不会持续增加。当达到一定的颗粒尺寸，氮去除率开始逐渐降低;厌氧氨氧化菌丰度、活性也是如此。这归因于颗粒污泥中的最大传质距离，即最大颗粒半径。最近的研究表明，银纳米材料可以通过生物调控减少共生细菌的丰度，增加厌氧氨氧化颗粒的孔径和孔隙率，从而改变厌氧氨氧化颗粒的结构，增强底物和铁离子的扩散能力，促进厌氧氨氧化过程。以前的相关研究主要是探究金属纳米材料对anammox的影响，碳纳米材料对anammox的影响研究较少，而且影响机制尚不明确，对传质的研究也很少。
本课题探究了不同碳纳米材料(GO、C60)对厌氧氨氧化工艺的影响。通过监测进、出水水质探究不同浓度碳纳米材料对反应器运行情况的影响，从形态学的角度分析厌氧氨氧化颗粒结构上的变化，同时利用分子生物学技术分析富集过程中微生物的群落结构的变化和关键酶活性的变化，以期揭示不同碳纳米材料对厌氧氨氧化菌活性影响的机理。
主要研究结论如下:
(1)10～40mgL-1氧化石墨烯(GO)能够显著增强反应器的脱氮性能，10、25、40mgL-1GO分别将厌氧氨氧化脱氮性能提高了27.2％、27.7％、3.4％。当氧化石墨烯浓度为100mgL-1时，反应器出水水质波动较大，稳定性能下降。
(2)10～25mgL-1C60能够显著增强反应器的脱氮性能，10、25mgL-1C60分别将厌氧氨氧化脱氮性能提高了18.3％、7.0％。当C60浓度为50～100mgL-1时，反应器的脱氮性能相比未添加C60时有所下降，50、100mgL-1C60分别将厌氧氨氧化脱氮性能降低了12.7％、14.4％。
(3)TEM结果表明厌氧氨氧化颗粒中的大多数细菌受到了GO、C60的毒性作用，这使得污泥颗粒的孔隙率(尤其是微孔)有所增加，孔隙率的增加使得基质扩散速度加快，反应器脱氮性能有所增强。随着GO、C60浓度的升高，EPS的分泌，尤其是EPS中的PN的分泌逐渐上升，以抵御GO、C60进入细胞。
(4)GO、C60均抑制了厌氧氨氧化菌的生长繁殖，qPCR结果表明GO、C60的添加使厌氧氨氧化菌的含量减少，但随着驯化以及EPS分泌量的增加厌氧氨氧化菌产生了更强的抵抗能力，厌氧氨氧化菌的含量在突然暴露于GO受到明显抑制后逐渐恢复。反硝化菌含量随着驯化逐渐增加，这是由于厌氧氨氧化反应会产生硝态氮从而为反硝化菌的生长提供适宜的条件。
(5)GO、C60对微生物群落结构及物种丰度产生了一定的影响，添加GO、C60后优势菌属厌氧氨氧化菌CandidatusBrocadia的相对丰度均有所降低，而反硝化菌Denitratisoma的相对丰度总体上随着驯化时间的增加而升高，这与qPCR结果相一致。基于KEGG功能预测结果显示10～100mgL-1GO均促进了微生物群落新陈代谢功能，而C60只有在较低浓度(10～25mgL-1)时会促进微生物群落新陈代谢功能，50～100mgL-1C60则抑制了微生物群落新陈代谢功能。