【摘 要】
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由于汽车数量的不断增加,汽车尾气中的NOx气体造成的环境污染也越来越严重,因此各国的排放法规越来越严格,NOx传感器的研发显得尤为迫切。然而,由于电势型NOx传感器对NO和NO2的响
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由于汽车数量的不断增加,汽车尾气中的NOx气体造成的环境污染也越来越严重,因此各国的排放法规越来越严格,NOx传感器的研发显得尤为迫切。然而,由于电势型NOx传感器对NO和NO2的响应电势相反,使得NOx传感器的结构复杂,制造成本及稳定性成为一个难题。为了简化平板式NOx传感器的结构,本文提出了双敏感电极这一概念。采用Cr2O3、LSFNiO、NiO、LSFMnO、LSFCO、LSNiO等材料作为NOx传感器的敏感电极,研究了其烧结制备工艺、响应特性与工作温度的关系。制备了Cr2O3-LSFNiO、NiO-LSFMnO、LSFCO-LSNiO等三种双敏感电极NOx传感器,研究了NO/NO2浓度比对敏感电极响应特性的影响。研究敏感电极烧结制备工艺发现:随着烧结温度的升高,敏感电极挥发量越来越大。1100℃下敏感电极几乎未产生烧结;1300℃及以上,烧结产生微裂纹、颗粒“板结”等缺陷,导致三相界面面积减少。LSFCO在1300℃及以上烧结时,与YSZ反应生成La0.5Zr0.5O1.75、(La0.1Zr0.9)O1.95等新物相,且特征峰位略向左偏移。敏感电极响应特性与工作温度具有密切的关系。随着温度的升高,敏感电极电势先增大后减小。Cr2O3,NiO,LSFCO,LSNiO敏感电极在550℃达到最大;LSFNiO和LSFMnO敏感电极则在600℃达到最大。LSFNiO电极600℃下的敏感性最好,其余的敏感电极则在550℃下的敏感性最好。温度升高,敏感电极对NOx分子的吸附能力减弱,其恢复速率增大,响应速率变化不大。所制备的敏感电极电势与NO和NO2的浓度对数呈良好的线性关系,随着NO浓度的增大而减小,随着NO2浓度的增大而增大。并获得了电极电势关于NOx浓度的经验公式。同一大类材料中,电势型NOx传感器的NO敏感性与NO2敏感性不可兼得,具有此消彼长的规律。对电极阻抗谱研究表明:随着温度的升高,YSZ和敏感电极的体电阻以及二者的界面电阻均逐渐减小。随着NO2浓度的增加,吸附在敏感电极表面的NO2气体的量也逐渐增大,更多的NO2参与电化学反应,加速了YSZ/敏感电极界面电荷传递的速率,导致敏感电极/YSZ界面电阻减小。拟合结果表明,界面电阻随着NO2浓度的增大而线性减小。
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