三维有序大孔三元铈锆基固溶体的制备、表征和碳烟催化燃烧性能研究

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碳烟颗粒物是柴油车排放的最严重的污染物之一,对城市环境和人类健康造成了很大的威胁。过滤器与氧化催化剂的结合是一种有效消除柴油碳烟污染的关键技术。由于柴油碳烟颗粒物的直径一般较大(通常大于25nm),而普通催化剂的孔径小于10nm,对柴油碳烟催化燃烧反应来说,碳烟只能和催化剂的外表面接触,导致催化剂的活性比表面积利用率较低。如果催化剂的孔径足够大,碳烟则可以扩散进入催化剂的内部孔道进行反应,促进了碳烟和催化剂之间的接触,使柴油碳烟燃烧温度大大降低。  本研究采用胶体晶体模板成功制备了3DOM Pr或Pd掺杂的铈锆固溶体,采用SEM,XRD,UV-Raman,N2 adsorption,and H2-TPR等技术对他们的物化性能进行表征。  对于3DOM铈锆镨固溶体,所有3DOM样品的碳烟催化燃烧活性均高于相应的无序大孔样品。另外,铈锆原子比对铈锆基固溶体的相组成及催化性能都有限制影响。研究结果表明,Pr修饰的铈锆固溶体具有和铈锆固溶体翔实的相组成,对于Zr含量适中的铈锆基固溶体具有四方相和立方相共存的晶相结构,该结构利于碳烟催化燃烧。此外,对比三类不同的铈基材料,3DOMCeO2,Ce0.7Zr0.3O2和Ce0.6Zr0.3Pr0.1O2,3DOM铈锆基固溶体尤其是铈锆镨固溶体具有高(水)热稳定性,因为铈锆镨固溶体的晶格氧的移动性最差。  对于含Pd的铈锆固溶体,无论是掺杂Pd还是负载Pd的催化剂,在热处理过程中都有相分离现象发生,和负载Pd的铈锆固溶体相比,掺杂Pd的催化剂具有更好的热稳定性和碳烟催化燃烧活性。
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