【摘 要】
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四环素废水会对人类健康和生态环境造成严重的危害。目前降解四环素废水的技术包括物理化学法、生物法、高级氧化技术等,但前两种技术受到处理成本和处理效果的影响,高级氧化技术中芬顿法成本高,超声技术功耗大等因素限制了它们广泛应用,因此将两种高级氧化技术联合的超声-Fenton法成为处理四环素废水的高效方法。本文使用改进的溶剂热法分别在活性炭和泡沫碳上负载纳米Fe3O4,合成了Fe3O4/活性炭和Fe3O4
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四环素废水会对人类健康和生态环境造成严重的危害。目前降解四环素废水的技术包括物理化学法、生物法、高级氧化技术等,但前两种技术受到处理成本和处理效果的影响,高级氧化技术中芬顿法成本高,超声技术功耗大等因素限制了它们广泛应用,因此将两种高级氧化技术联合的超声-Fenton法成为处理四环素废水的高效方法。本文使用改进的溶剂热法分别在活性炭和泡沫碳上负载纳米Fe3O4,合成了Fe3O4/活性炭和Fe3O4/泡沫碳两种催化剂,并用于超声-Fenton体系中降解四环素。运用XRD、SEM、TEM、VSM等技术对两种材料进行表征,分析材料的形貌和理化特性,探究不同条件下四环素降解速率,考察材料的稳定性和重复使用性质,探究降解反应的机理。Fe3O4/活性炭和Fe3O4/泡沫碳均良好地继承了活性炭和泡沫碳的孔道结构,Fe3O4纳米颗粒均匀地负载在材料的表面和孔道内,平均尺寸约为200nm,结晶度良好,均为多晶结构,Fe3O4/泡沫碳具有比Fe3O4/活性炭更大的孔道结构,并且这些孔道相互连接形成三维多孔结构。不同体系下四环素降解效率为超声-Fenton（Fe3O4/泡沫碳）＞超声-Fenton（Fe3O4/活性炭）＞超声-Fenton（纯Fe3O4）＞单独Fenton＞单独超声。降解反应的最佳实验条件为:四环素初始浓度为50mg/L,p H=3,温度为25℃,H2O2投加量为3mmol,超声功率为250W,催化剂投加量（Fe3O4/泡沫碳为0.15g,Fe3O4/活性炭为0.18g）。两种催化剂均有良好的稳定性和重复使用性质。Fe3O4/泡沫碳对四环素的降解率在30min内可达98%,Fe3O4/活性炭在40min内降解率达92%,这得益于材料的孔道结构,能提供更多的活性位点。载体特有的孔道结构能让Fe3O4更加分散,大孔道更有利于超声波的扩散,同时让超声波停留时间更长,提高超声波利用率,并能在载体表面形成微反应器,从而提高降解效率。对降解反应的机制研究表明:超声波与芬顿试剂有良好的协同作用,超声促进芬顿反应中间过程物质的转化,四环素的降解由·OH主导。
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