黑碳(Black Carbon,BC)是大气气溶胶中重要的光吸收化学组分,通过吸收太阳辐射,能直接影响地球-大气系统的辐射平衡。理化性质及光学效应也会对人体健康、能见度产生不利的影响。BC排放清单的研究有助于更好地理解BC的排放强度、时空变化特征及气候效应,进而为灰霾污染控制提供科学依据。由于BC排放源十分复杂,且现有BC排放清单的不确定性较大,因此基于不同的观测数据和化学传输模式对BC排放清单进行校验与优化,具有重要的科学及政策意义。基于BC排放与其环境浓度呈线性响应关系的假设,结合化学传输模式、多元线性回归模型和高时间分辨率(小时)的地面观测数据在城市群尺度对不同排放源的BC月排放量实现了“自上而下”校验,并减小了BC质量浓度模拟值与观测值的偏差。由2012年“自下而上”苏南地区(苏州-无锡-常州-镇江-南京)排放清单根据活动水平等比例增加的方法,直接计算得到2015年BC排放量为2.70万吨(记作JS-prior),其中并没有考虑四年来BC排放因子的变化。经过“自上而下”校验后,BC排放量为1.34万吨(记作JS-posterior),比JS-prior低了50.37%,表明近年来当地政府推行的节能减排政策成效显著。在模拟表征方面,基于JS-prior的江苏省环境科学研究院站点(Provincial Academy of Environmental Science,PAES)年均模拟值为3.39μg/m3,比观测值(2.48μg/m3)高了36.69%;南京大学仙林校区站点(Nanjing University,NJU)BC年均质量浓度模拟值为3.44μg/m3,比观测值(3.83μg/m3)低了10.18%。基于JS-posterior的模拟能有效减小与观测值的偏差。PAES站点年均质量浓度模拟值下降至2.57μg/m3,与观测值更接近,且年均标准平均误差(Normalized Mean Error,NME)从72.00%下降至57.55%。而NJU站点7月和10月的NME值有所上升,这主要是由于校验后BC排放量下降,使得在原先模拟低估的站点,模拟进一步低估。进一步定量评估地面观测站点、初始排放清单和湿沉降对“自上而下”校验结果的影响,结果表明,融合更多的地面观测结果,并充分考虑每个站点的空间代表性,得到的“自上而下”校验结果更好。即使初始排放清单存在较大差异,两者校验后在排放量、空间分布及模式模拟表征方面均趋于一致,表明初始清单的不同对校验结果的影响较小。分别通过筛选出受模拟湿沉降量和卫星观测累计降水量影响较小的数据重新校验,发现湿沉降对校验结果的影响并不显著。有限的地面观测站点无法很好的表征区域BC质量浓度水平,而卫星遥感吸收性气溶胶光学厚度(Absorption Aerosol Optical Depth,AAOD)数据时空覆盖广,可以弥补地面观测的不足,从而更好的约束BC排放。融合地面观测数据和多角度成像光谱仪卫星反演数据后,得到的2015年长三角地区波长在550nm处的AAOD年均观测值为0.062。利用颗粒物中的非光吸收组分和BC光吸收放大效应的定量关系,得到长三角地区的年均BC质量吸收效率为14.07m2/g,大于新鲜排放BC的值(7.5±1.2mm2/g)。BC质量吸收效率的时空差异明显,表现为冬季低于其他季节,苏北和皖北地区高于其他地区,主要是由于二次无机气溶胶前体物二氧化硫和二氧化氮的高浓度水平及强光化学氧化能力,使得BC受更多二次无机盐包裹,从而增强了其光吸收能力。基于2015年中国地区多尺度动态排放清单(EMEIC)的长三角地区AAOD年均模拟值为0.036,比观测值低了42.23%,表明现有排放清单对BC排放量存在低估。采用AAOD-BC排放非线性逆向表征方法,得到长三角“自上而下”BC排放量为33.65万吨(Esat),比EMEIC增加了97.34%。优化后的年均AAOD模拟值为0.052,年均NME值从55.02%下降至38.30%,有效减小了AAOD模拟值与观测值的偏差。对比基于地面(JS-posterior)和卫星(Esat)观测约束的苏南地区的BC排放校验结果,发现校验后Esat约是JS-posterior的3.42倍,表明两个校验结果在苏南地区差异显著。该差异主要来源于初始“自下而上”排放清单的不同(空间相关性R2小于0.05)、地面与卫星观测数据的偏差(51%)以及校验方法(线性/非线性、空间分辨率)的区别。