有序介孔材料的合成,表征及其在多相反应中的应用

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煤炭是我国的主要能源燃料,然而,在煤气化的过程中会产生H2S等其他含硫的物质,不仅会引起管道设备的腐蚀,而且这些污染物排放到空气中会被氧化成SO2引起酸雨,对环境以及人类的生活造成很大的危害。传统的常温干法脱硫和湿法脱硫需要将煤气降低到室温,脱除H2S后再加热利用,这样会造成热量的浪费。随着高温煤气脱硫越来越得到关注,高硫容的自支撑的非负载型的介孔金属氧化物成为研究的一个新方向。本文用SBA-15作为硬模板,通过乙醇蒸发的方法制备了锰铈原子比为9:1的介孔金属氧化物的混合物。在600oC下进行脱硫活性测试,并在500oC6%O2/N2的气氛中再生考察其硫化-再生性能。六次的硫化再生循环测试结果显示该脱硫剂具有很好的脱硫活性和稳定性。甲烷是天然气的主要成分,资源丰富。大气中大量的二氧化碳对自然界和人类的生存造成了严重的污染和威胁。甲烷与二氧化碳重整能够将这两种气体转化成一氧化碳和氢气,实现二氧化碳和甲烷的增值转化,对环境的改善和资源的综合利用具有重要意义。本文以介孔KIT-6和SBA-15为载体制备了镧和镍的摩尔比为2:1,1:1和1:2的镍基催化剂,并考察了反应温度,不同载体对其催化活性的影响。结果表明,La2NiO4/KIT-6催化剂在800oC甲烷和二氧化碳的转化率都达到了100%,由于La2O2CO3的消碳作用,积碳并不是导致催化剂失活的主要原因。同时也对反应前后的脱硫剂和催化剂进行了以下表征:X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、BET比表面积,红外光谱分析(FT-IR),热重分析(TG/DSC)。
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