尿素工厂排放的废水量很大,其中不仅含有一定量的CO2和NH3还含有0.5wt%～2.0wt%的尿素。如果处理不达标就排放,不仅会毒害水体中的生物,还会造成水体富营养化。废水中的CO2和NH3可以通过简单的汽提(解吸)工艺除去,而尿素必须经过化学分解的方式除去,是尿素废水处理的重点和难点。目前工业上普遍采用的尿素废水处理方法为热力水解法,需要在高温高压下进行,不仅对设备材质的要求较高,而且还需要消耗大量中压蒸汽。其他方法如脲酶水解法、生物水解法和电化学分解法,均由于操作弹性小、成本高、能耗大而无法应用在工业上。因此寻找一种能耗低、投资省、效果好的新方法处理尿素废水是一项重要而亟待解决的任务。本文采用固体催化剂进行了催化废水中尿素水解的实验研究,旨在找到一种合适的固体催化剂将其应用于尿素废水的处理上,并探究其催化尿素水解的机理。本文首先以α-Al2O3和η-Al2O3分别为催化剂进行了催化尿素水解的研究,考察了反应温度、反应时间及催化剂用量对尿素去除率的影响,结果表明η-Al2O3表现出了很好的尿素去除效果,当反应温度为165℃,反应时间为150min,催化剂用量为50g/L时,尿素去除率可达99.9%以上,废水中的尿素浓度降至lmg/L,达到了10mg/L的排放标准。动力学结果表明,尿素水解反应为假一级反应,η-Al2O3显示出了优越的催化性能,而α-Al2O3的活性却很低。η-Al2O3具有良好的稳定性,其活性缓慢降低的原因应该是在使用过程中生成了少量的水合氧化铝,催化剂经焙烧处理后,活性恢复。其次,通过在不同温度下(300,600,900和1200℃)焙烧三水铝石制备了一系列催化剂,并通过XRD、N2-BET和FT-IR手段表征了催化剂的结构和表面性质,采用返滴定法和Hammett指示剂法分别表征了其表面羟基量和表面碱性。活性评价结果表明300℃焙烧制备的催化剂(A1300)具有最高的催化活性,催化剂的活性与其表面碱性密切相关,碱量越大,活性越高。此外,催化剂的表面碱量与表面羟基量具有密切的联系。稳定性实验结果显示A1300具有很好的重复利用性,催化剂表面碱量减小是其活性缓慢降低的原因,结晶度增大、表面羟基量降低、比表面积减小应该是导致催化剂表面碱量减少的原因。另外还发现,水解反应后催化剂比表面积减小、结晶度增高和晶粒尺寸增大是由水热环境造成的,而与反应液中的尿素及其水解产物基本无关。最后,改变不同的初始c(Mg2+),采用在η-Al2O3载体孔道内原位生长的方法制备了MgAl水滑石催化剂(MgAl-LDHs)。XRD表征结果显示,c(Mg2+)=2.0mol/L制备的MgAl-LDHs晶体结构趋于完整,当c(Mg2+)超过2.0mol/L时有MgCO3杂相生成。MgAl-LDHs的表面碱量随c(Mg2+)的升高先增大后减小,c(Mg2+)=2.0mol/L时达到最大值。活性评价结果表明,表面碱量最大的MgAl-LDHs (c(Mg2+)=2.0mol/L)的活性最高。MgAl-LDHs重复使用过程中活性先降低然后趋于不变,其表面碱量具有相同的变化趋势。此外,根据实验和表征结果推测了水滑石催化尿素水解的机理。MgAl-LDHs相比于η-Al2O3、Al300等催化剂显示出了更加优越的催化尿素水解的活性。