【摘 要】
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苯胺是一种常见的工业有机原料,在印染、农药、香料生产等产业中都有广泛应用。苯胺自身的苯环结构决定了苯胺的稳定性较强,难以被普通氧化剂彻底氧化,而且苯胺对生物和环境具有较高的毒性,难以用微生物降解处理,所以苯胺的高效降解一直是工业生产过程中的一大难题。在诸多有机废水处理方法中,高级氧化法以其高效、氧化彻底等优势,成为苯胺降解处理的重要发展方向。本研究采用臭氧催化氧化和电催化氧化两种高级氧化技术,以苯
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苯胺是一种常见的工业有机原料,在印染、农药、香料生产等产业中都有广泛应用。苯胺自身的苯环结构决定了苯胺的稳定性较强,难以被普通氧化剂彻底氧化,而且苯胺对生物和环境具有较高的毒性,难以用微生物降解处理,所以苯胺的高效降解一直是工业生产过程中的一大难题。在诸多有机废水处理方法中,高级氧化法以其高效、氧化彻底等优势,成为苯胺降解处理的重要发展方向。本研究采用臭氧催化氧化和电催化氧化两种高级氧化技术,以苯胺模拟废水的化学需氧量（COD）去除率为指标,探究了两种工艺分别作用及其耦合法对废水的氧化降解效果,同时考察了操作条件对废水去除效果的影响,并进行了系统条件优化。同时对臭氧催化氧化过程和电催化氧化过程中的样品进行气相质谱色谱（GC-MS）和液相质谱色谱（LC-MS）分析,根据不同工艺下的产物分布,考察了苯胺在臭氧催化氧化及电催化氧化过程中的降解机理。本项研究得到的主要结论如下:（1）以臭氧催化氧化法为处理方式时,催化剂用量、初始p H和臭氧气流量对COD去除效果影响较大。30g/L的活性炭,1.5L/min臭氧气流量,溶液初始p H=7.7为臭氧催化氧化的最佳工艺参数。在最佳处理条件下,经120min的臭氧催化氧化后,50mg/L、200mg/L和500mg/L的苯胺模拟废水COD去除率分别达到65.0%,57.2%和46.5%。（2）以电催化氧化法为处理方式时,苯胺的处理效果受电流密度大小和电解质的种类及用量的影响较大。在100g/L的活性炭量,4g/L的Na Cl浓度,30m A/cm~2的电流密度,初始溶液p H=7.7的条件达到了最佳的处理效果。经120min的电催化氧化处理,50mg/L、200mg/L和500mg/L的苯胺溶液COD去除率分别达到82.9%、55.8%和38.5%。（3）以臭氧-电催化氧化耦合法为处理方式时,在30m A/cm~2的电流密度,初始p H=7.7,1.5L/min的臭氧气流量,4g/L的Na Cl作为电解质的条件下达到最佳处理效果,经过120min的处理,50mg/L、200mg/L和500mg/L的苯胺在最终分别达到了91.8%、82.1%和63.1%的COD去除率。相对于单独的臭氧催化氧化和电催化氧化,臭氧-电催化耦合法在处理三种初始浓度下的苯胺时都有更佳的COD去除效果和更高的去除效率。（4）利用GC-MS和LC-MS对实验的中间产物进行分析,研究结果表明,臭氧催化氧化法降解苯胺的路径为苯胺→对氨基苯酚→对硝基苯酚→对苯二酚→对苯醌→顺丁烯二酸→丁二酸;臭氧氧化过程同时发生聚合反应,苯胺分子先经氧化聚合生成偶氮苯及喹啉等,随后被氧化使苯环打开生成小分子酸。电催化氧化苯胺降解路径主要为苯胺→氯苯胺→对二苯酚→对苯醌→顺丁烯二酸;在电催化氧化过程中同时发生了电解聚合现象,苯胺分子电聚合生成联苯类物质等低聚物,随后继续氧化生成有机酸和无机物。
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