刚度是衡量材料在受到外界力时抵抗变形的能力,其大小往往用弹性模量来衡量。人们通常根据任务需要来设计权衡材料的刚度,然而固定模量的材料已逐渐不满足未来智能穿戴、3D打印和软机器人等新兴应用领域的需求。受自然界中模量可切换生物材料如海参表皮、章鱼触手、大象鼻子等启发,研究人员已报道了许多模量可调的刺激响应材料,但是这些材料的可拉伸性和弹性恢复大都不佳,极大限制了其在柔性器件中的应用。由于温度升高会大幅削弱分子间相互作用,大多数水凝胶表现为升温软化的特性。与之相反,课题组前期研究发现无定形碳酸钙-聚丙烯酸矿物水凝胶具有良好的热致硬化性能,25至80 oC升温过程中模量可提升上千倍。此外,该水凝胶还具有自愈、可塑、可降解等一系列优异性能,已逐渐应用于离子皮肤、可穿戴传感器、仿生粘合剂等领域。然而,这一矿物水凝胶室温下主要表现为流变塑性,难以保持形状且暴露在空气中极易失水,使其优异的热致硬化性能目前仍难以真正应用到实际器件中。本工作首先重点研究了该矿物塑性水凝胶的热致硬化机理,结合小角X射线衍射、二维相关红外光谱、低场核磁共振谱等多种表征分析,推测其热致硬化是由于聚丙烯酸分子链与无定形碳酸钙相互作用增强诱导水分子脱除从而产生玻璃态微观相分离所致。在此基础上,将矿物塑性水凝胶网络与聚丙烯酰胺弹性水凝胶网络复合制备得到了具有互穿网络结构的杂化水凝胶,该凝胶兼有优异的硬化性能和良好的可拉伸性和弹性。进一步地,将杂化水凝胶作为芯层,阻水且耐高温的氟橡胶作为鞘层,制备出了可热致硬化的弹性水凝胶芯鞘纤维,随温度变化模量提升30倍,同时能够在空气中长期保持结构稳定。在矿物水凝胶中引入具有光热效应的金纳米棒,可赋予芯鞘纤维定点硬化的能力。此外,矿物水凝胶中含有可自由移动的Ca2+,使得该纤维具有良好的离子导电性和随应变敏感的电学响应性。本工作尝试将热致硬化与电学响应性结合在一起,将芯鞘纤维应用于重物缓降,可通过电容信号变化实时监测缓降过程。芯鞘纤维还可进一步编制成各种复杂编织物,从而大大拓展其应用领域。