【摘 要】
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过渡金属钙钛矿氧化物具备多重量子关联效应,其晶格、电荷、自旋、轨道等多自由度之间的耦合与竞争激发出许多新奇的物理现象。本论文利用高压高温实验条件制备了多种3d-5d钙钛矿氧化物体系,研究了各个材料体系的晶体结构、综合物理性质、相关的物理机制及可能的应用前景,取得的主要成果包括:1.利用高压高温条件制备了高质量的Pb Fe O3多晶样品,结合X射线衍射、电子衍射、中子衍射及X射线吸收谱等多种分析手段
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
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过渡金属钙钛矿氧化物具备多重量子关联效应,其晶格、电荷、自旋、轨道等多自由度之间的耦合与竞争激发出许多新奇的物理现象。本论文利用高压高温实验条件制备了多种3d-5d钙钛矿氧化物体系,研究了各个材料体系的晶体结构、综合物理性质、相关的物理机制及可能的应用前景,取得的主要成果包括:1.利用高压高温条件制备了高质量的Pb Fe O3多晶样品,结合X射线衍射、电子衍射、中子衍射及X射线吸收谱等多种分析手段,发现Pb Fe O3形成了具有Cmcm空间群对称性的2ap×6bp×2cp型超晶胞,价态分布为Pb2+0.5Pb4+0.5Fe3+O3。两种价态的Pb离子组成纯Pb2+（A）和混合Pb2+/Pb4+（B）两类电荷层,并沿着b轴方向以-A-B-B-形式周期排布,Fe O6八面体以三明治构型夹于两类Pb层之间,这种新颖的电荷有序形式是在同类材料中首次发现。另一方面,Fe3+磁矩在TN≈600 K时形成了取向接近a轴方向的倾斜反铁磁结构,温度降至TSR≈418 K附近时,Fe3+自旋取向翻转90o而形成磁矩沿着b轴方向的共线反铁磁结构,即发生了自旋重取向转变。实验与计算分析表明,Pb Fe O3中独特的Pb2+/Pb4+电荷有序分布使得两种Fe3+O6具有较大的晶体场差异,这引起了二者磁各向异性能的竞争,温度变化打破了其平衡态,导致纯Fe3+磁晶格在如此高温下发生了自旋翻转。2.借助高压实验条件合成了A位有序钙钛矿Ca Cu3Cr4O12,并设计制备了与其等结构的两种新型材料Na Cu3Cr4O12和Ca Cu3Os4O12。这三种材料均属Im-3空间群,其中Na/Ca-Cu形成A-A’3型有序结构。Ca Cu3Cr4O12的电荷组态可以确定为Ca(Cu2+1-xCux3+)3(Cry3+Cr4+1-y)4O12,其中x和y估计4%,该材料具有反铁磁金属基态,比热测试中发现电子比热显著增强,表明其可能具有重费米子行为。Na Cu3Cr4O12具有电荷组态:Na(Cu2+1-xCux3+)3(Cr4+1-yCry5+)4O12,x和y约为5%,电磁性质测试表明,其在260-330 K温区出现了由Cu2+δ（?）Cr4+ε电荷转移引起的一级相变。Ca Cu3Os4O12中Cu和Os分别呈现+2和+4价,物性表征确定该材料具有泡利顺磁金属基态,其电子比热系数γ=102.4 m J·mol-1·K-2,近藤温度高达190 K,表明其重费米子特性。分析发现这三种材料中的奇异电子行为皆与A’-B过渡金属间的电子关联及电子的巡游-局域交叉特性相关。3.采用高温高压方法,设计并制备了多个新型四重钙钛矿材料ACu3B2Ir2O12（A=Ca/Na,B=Mn/Fe/Ni）。Mn/Fe-Ir离子呈无序排布,材料晶体结构仍属Im-3空间群,而Ni-Ir形成岩盐型有序,材料空间群变为Pn-3。测试分析表明,四个材料中,Cu均为+2价,B-Ir离子电荷组成分别为Mn4+-Ir4+、Fe3+-Ir5+（A=Ca）、Fe3+-Ir5.5+（A=Na）和Ni2+-Ir（5+δ）+。磁性上,发现Mn/Fe-Ir体系在20-50 K冻结为自旋玻璃态,这是由多种磁相互作用竞争和磁性离子的无序排布造成的。Na Cu3Fe2Ir2O12和Ca Cu3Ni2Ir2O12在10 K以下出现了自旋热阻塞现象,这与Cu（↑）-Fe/Ni（↑）-Ir6+（↓）强亚铁磁耦合引发的铁磁涨落密切相关。尽管这些样品在低温下都没有出现长程磁有序,但是在比热上依然具有较大的T3/2项贡献,这是竞争的短程铁磁相互作用磁熵缓慢释放的结果。4.在高温高压条件下合成了Ca Cu3Ir4O12高质量多晶样品,测试分析表明,该材料与Ca Cu3Os4O12同构,电荷组成为Ca Cu32+Ir44+O12。实验测试发现Ca Cu3Ir4O12具有优越的电解水催化活性,在碱性电解质中电流密度达到10m A·cm-2时,过电位仅为252 m V,且能够保持40 h以上稳定,这在同类型催化剂中性能是最优的。通过原位吸收谱表征,发现催化反应中Ir4+逐渐向Ir5+演化,而Cu价态保持恒定,说明该催化剂中只有Ir是直接活性位点。理论分析表明,Cu2+在Cu-O-Ir共价网络以多带杂化的方式增强了金属的稳健性,促进催化剂内部及催化剂与吸附体之间的电荷传输,进而提升整体催化活性。此外,在该体系中进一步引入Ni2+离子,发现通过合成压力调节Ca Cu3(Ni1-xIrx)4O12体系中Ni-Ir离子序还能进一步增强催化剂活性,在电流密度达到10 m A·cm-2时,有序度最高样品的过电位仅为236 m V,这预示另一种新的原子尺度上的协同效应。
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