聚合物胶束稳定的金属纳米粒子催化α-蒎烯加氢反应研究

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本论文从环境友好催化的角度出发,选取绿色的反应介质和可循环使用的胶束催化体系,来研究α-蒎烯的选择性催化加氢反应。该催化体系以水为反应介质,环境友好,催化活性高,反应在温和的条件下即可进行,并且产物和催化剂易分离,催化剂具有良好的重复使用性。本论文主要包含以下四个体系:以F127胶束为稳定剂,制备了Ru纳米粒子催化剂。将制备的F127-Ru胶束催化剂用于催化α-蒎烯加氢制备顺式蒎烷反应中,在温和的反应条件下,转化率可达99.9%,顺式蒎烷的选择性达到99.0%,而分离的催化剂相可以重复使用6次。在该胶束催化体系下,α-蒎烯的加氢反应属于准一级反应。在P123水胶束体系中合成了Ru纳米粒子催化剂,将其应用于催化α-蒎烯加氢反应中,选择性可达98.9%。催化剂可以循环使用7次,催化转化率和选择性基本保持不变。在水溶液中制备并表征了TPGS-1000胶束稳定的Ru纳米粒子催化剂,这种催化剂应用于催化α-蒎烯选择性加氢制备顺式蒎烷反应中,加入少量的Na2CO3,反应速率即可快速增加,并且反应体系更易回收利用。并利用TEM、CLSM、IR和Ru流失检测等手段进行了表征。在P123胶束体系下,利用硼氢化钠做还原剂,合成了不同质量比的Pd/Ni双金属催化剂。将其应用于催化α-蒎烯加氢反应中,在最佳的反应条件下,反应转化率达到99.8%,选择性为96.3%。该催化体系在保证催化活性不减的情况下,降低了贵金属Pd的使用,具有重要的意义。本文建立了聚合物胶束稳定的金属纳米粒子催化剂催化α-蒎烯加氢反应体系,实现了α-蒎烯在温和的条件下的加氢反应。并且顺式蒎烷的选择性高,催化体系环境友好。为α-蒎烯的高附加值利用提供有效方法,并为其它不水溶的天然底物的加氢反应提供借鉴。
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