【摘 要】
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如今人类社会正面临着化学燃料短缺和环境污染的两大严重的问题,而对绿色能源的开发利用可有效地解决这些问题,尤其是太阳能。半导体光催化是有效利用太阳能的一项重要技术。
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如今人类社会正面临着化学燃料短缺和环境污染的两大严重的问题,而对绿色能源的开发利用可有效地解决这些问题,尤其是太阳能。半导体光催化是有效利用太阳能的一项重要技术。半导体催化剂已被应用于环境治理、能源生产、有机合成等重要领域。但是,半导体催化剂存在着两个关键性的问题:可见光的利用率低和光生电子-空穴的强烈复合。光催化性能的高低取决于光吸收效率、光生电荷分离效率、转移效率和复合效率。共轭结构的光催化剂的能带间隙落在可见光的吸收范围,具有优良的可见光吸收效率,但是也增加了其电子和空穴的复合效率。在π-π堆积的作用下,苝二酰亚胺在一定比例的介质中自发地形成具有共轭结构的自组装体,光生电荷在结构单元中沿着π-π堆积的方向传导,有助于降低电子和空穴的复合。苝二酰亚胺自组装体可以在可见光的驱动下实现光催化降解和光催化水解,但是仍然存在两个重要的问题:1、自组装体的π-π堆积的长度过长容易造成电子和空穴的复合;2、自组装体形成带状的电子能级结构,从而极大降低了其氧化还原能力。因此围绕这两个问题,主要做了以下两个方面的研究:1.光生电荷的分离与光催化效率密切相关,复合物可以有效地实现电子和空穴的本质分离,形成簇电荷以降低电子和空穴的静电作用。我们用pH诱导聚集法制备了以PDI自组装体为壳层,以P25为核心的PDI/P25核壳结构,有效地增强了PDI的可见光光催化活性,尤其是以EDTA作为牺牲剂,其催化活性提高了7倍。我们揭示了其光催化性能的提高,一方面是由于通过Ti-O=C电子通道从PDI到P25的电子转移,另一方面形成了断点控制的π-π堆积短程有序结构。该研究为组装体光催化性能的提高提供了一种思路。2.贵金属助催化剂和主体半导体的电子偶联作用可以有效地利用太阳能,然而贵金属与自组装体之间偶联作用还没有被研究,留下了对光催化本质理解的空缺。我们提出了电子回转增强光催化的机制(电子存储效应)以实现了高效的产氢性能。在界面电场的作用下,由PDI和内分布的钯量子点组成的系统促进了光驱动的耗散结构,形成稳定的能量流和物质流。我们系统地证明了这种转移行为在一定的时间范围内是可以实现的,导致了从无序到有序的演化。连续的电子转移导致钯量子点的准费米能级在能量上更高足以克服界面能量势垒。从钯量子点到中性PDI分子的电子反转导致形成更多的PDI自由基阴离子,通过理论计算证明其对于酚氧化和氢气的生成是重要的。这发现为以组装体为基底的高效可见光光催化剂提供新的策略,以满足能源的生产。
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