TiO2/SrTiO3薄膜的制备、热处理及其光催化性能研究

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SrTiO3作为光催化材料,因其禁带宽度较宽在光催化领域应用有所限制。TiO2是另一种多功能半导体材料,其禁带宽度与SrTiO3相同,其光催化活性也有限,但是这两者具有不同的导带和价带能级,利用这一特点将二者复合获得异质结构复合光催化剂,能够提高光催化效率。本文利用溶胶凝胶旋涂法制备出具有光催化降解功能的TiO2薄膜、SrTiO3薄膜和TiO2/SrTiO3复合薄膜样品。首先利用扫描电子显微镜、X射线衍射仪对样品进行分析表征,研究了TiO2/SrTiO3异质结薄膜结构对光催化性能的影响;然后研究了热处理工艺对TiO2/SrTiO3复合薄膜光催化活性的影响;进一步研究了TiO2/SrTiO3复合薄膜在不同的条件(如pH值、亚甲基蓝的初始浓度等)下光催化性能的变化规律。研究结果表明:1.通过对不同层数SrTiO3薄膜光催化性能的研究,确定光催化薄膜的涂膜层数为5层,也作为TiO2/SrTiO3复合薄膜的总涂膜层数。TiO2/SrTiO3复合薄膜的光催化降解率比单一薄膜提高了44.5%(TiO2薄膜)和57.1%(SrTiO3薄膜),表明TiO2和SrTiO3所形成的异质结具有更高的光催化活性。TiO2/SrTiO3复合薄膜的微观形貌为具有微小裂纹和凹坑的疏松多孔结构,有利于光催化降解反应。在4种不同结构的TiO2/SrTiO3复合薄膜中,“一层TiO2薄膜+四层SrTiO3薄膜”结构最优,2h对亚甲基蓝的降解率达72.1%。2.TiO2薄膜最适宜退火温度约为500℃,温度过低或过高都会降低其光催化活性,而对于TiO2/SrTiO3复合薄膜,TiO2在450~850℃之间退火时,2h对亚甲基蓝的降解率都在60%上下,说明TiO2退火温度对TiO2/SrTiO3复合薄膜光催化降解率的影响并不大。TiO2保温时间低于60min时,光催化降解率略低于60%,TiO2保温时间超过60min后,光催化降解率略高于60%,且随着保温时间的延长光催化降解率也不再增加。制备TiO2/SrTiO3复合薄膜时,TiO2空冷得到TiO2/SrTiO3复合薄膜对亚甲基蓝的降解率比TiO2炉冷得到的要高,2h后两者相差5.6%。3.随着TiO2/SrTiO3复合薄膜重复利用次数的增加,亚甲基蓝的降解率降低,但并不是均匀减小,前两次降解效果相近,之后下降较大。预吸附时间长短对TiO2/SrTiO3复合薄膜光催化降解亚甲基蓝影响不大,2h最高降解率比最低降解率只高了1.9%。弱酸、弱碱和中性溶液环境中TiO2/SrTiO3复合薄膜光催化活性相近,在强酸性溶液中,复合薄膜光催化活性降低,在强碱溶液中,复合薄膜光催化活性提高。对于TiO2/SrTiO3复合薄膜降解亚甲基蓝溶液,随着溶液初始浓度的增大,光催化降解速率逐渐减小。在低溶液浓度时,In (Co/Ct)-t曲线呈现出了良好的线性关系,其反应符合一级反应动力学方程;当溶液浓度较高时,Crt曲线呈现出了良好的线性关系,其反应符合零级反应动力学方程,其过度区间是8mg/L~12mg/L。
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