论文部分内容阅读
分子印迹技术,致力于构建具有模板记忆能力的聚合物空腔。长久以来被认为是一种制备人工识别材料的有效及低成本方法。通过该技术制备的材料可用于识别小分子、蛋白、病毒、甚至是细菌或动物细胞。这些识别材料具有天然抗体类似的亲和力和选择性。更重要的是,它们还具有比天然抗体更优越的性质,包括:简单的可利用性和操作性、在苛刻的化学和生理条件下的高稳定性、可以多次重复利用等。近年来,随着研究的广泛进行,越来越多的证据表明,生物印迹材料蕴含着应用于生物医药相关领域的巨大潜能。 本论文设计并构建了多种功能化生物印迹材料,包括酶印迹的石墨烯纳米复合物、细菌印迹的人工抗体、微生物印迹的生物相容性Ag-TiO2复合材料,并分别用于酶活性可控调控、构建三明治ELISA用于病原体检测及失活、抗菌研究。同时在印迹材料合成过程中,发现了一种可以用于构建纳米/微米马达的新方法,并制备了新型自驱动等离子体光催化剂。取得的成果概括如下: 1.首次构建了体温和NIR响应的智能分子印迹纳米复合物并用于程序性下调靶标酶活性。通过这种方法,印迹纳米复合物能够实现大量生产,同时不需要酶的详细结构信息。更重要的是,印迹纳米复合物能够特异性地识别目标酶,并且能通过时空可控的方式程序性下调酶活性。本工作为设计智能材料用于时空可控调节致病酶活性提供了一个新途径。 2.首次构建了基于全人工抗体的三明治ELISA并用于病原体检测及原位失活。通过一种简单、快速、廉价的原位合成方法制备出捕获抗体及检测抗体。一体化的人工抗体简化了三明治ELISA的构建过程,暨省去了捕获抗体的固定及酶与检测抗体的连接过程。构建的ELISA可用于高灵敏、高选择性的检测目标病原体。此外,这些人工抗体还具有优越的稳定性和可重复使用性,克服了天然抗体的弱点与应用局限性。通过电化学技术捕获抗体甚至可以原位失活病原体。该工作开创了一种新方法用于设计稳定的、可重复使用的人工抗体进行免役分析。 3.借助分子印迹技术构建了人工抗体,暨微生物印迹的生物相容性Ag-TiO2复合材料用于杀菌。构建的人工抗体可以通过形貌和尺寸的匹配而特异性识别目标菌,并可以在可见光照射下有效的杀菌。更重要的是该人工抗体具有哺乳动物细胞(人肾胚胎上皮细胞HEK293T及红细胞)相容性。与其他抗菌材料相比,该人工抗体具有靶向特异性且制备简单、快速、成本低廉的优点。此外,本工作是首次将Ag-TiO2复合材料同时作为印迹骨架材料及光催化剂用于抗菌应用,为生物相容性抗菌材料的设计提供了一种新思路。 4.在Ag-TiO2印迹复合材料合成过程中,发现了一种可以用于构建纳米/微米马达的新方法:模板辅助溶液相合成法。通过这种方法设计合成了高品质的自驱动等离子体光催化剂(MPP)。在H2O2中,MPP可以被O2气泡推动快速移动,伴随着传质速率的加速。在无氧静止的条件下,MPP-H2O2体系可以高效的光催化降解有机污染物,其降解速率是单独MPP的110多倍。MPP可以重复使用至少5次,而催化活性并没有明显降低。更重要的是,多种有机化合物甚至由11种有机物组成的混合液均可以被MPP-H2O2光催化体系有效的净化。所有研究结果表明,MPP-H2O2光催化体系具有强大的潜在应用价值。本研究开发了一种纳米/微米马达合成的新方法,同时提供了一种设计智能催化剂用于苛刻环境的新思路。