【摘 要】
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自从TS-1被发现以来,钛硅分子筛在以H2O2为氧化剂的绿色催化氧化领域取得了巨大成功,并已被推广到许多含氧化学品的合成过程中。随后又开发出了MWW、MOR、MSE、*BEA等具有不同拓扑结构的钛硅分子筛,应用于多种催化氧化反应中,但是目前部分钛硅分子筛的合成十分受限,催化活性较差,需要探索新的合成方法或者进行后处理改性,以达到最佳催化性能。本文主要从MSE和*BEA拓扑结构的钛硅分子筛出发,聚焦
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自从TS-1被发现以来,钛硅分子筛在以H2O2为氧化剂的绿色催化氧化领域取得了巨大成功,并已被推广到许多含氧化学品的合成过程中。随后又开发出了MWW、MOR、MSE、*BEA等具有不同拓扑结构的钛硅分子筛,应用于多种催化氧化反应中,但是目前部分钛硅分子筛的合成十分受限,催化活性较差,需要探索新的合成方法或者进行后处理改性,以达到最佳催化性能。本文主要从MSE和*BEA拓扑结构的钛硅分子筛出发,聚焦Ti-MSE新合成方法的开发和Ti-Beta分子筛后处理改性的探索,并考察所构筑的催化剂在环氧化反应中的催化性能。第一部分,我们采用商业可得的二甲基二丙基氢氧化铵（DMDPAOH）作为结构导向剂,以超稳FAU分子筛（USY）为硅铝源,通过外加硅源调节体系硅铝比,在无外加晶种条件下快速制备了具有高纯度MSE拓扑结构的UZM-35分子筛,并通过酸洗、气相补钛处理得到了Ti-UZM-35分子筛。制得的Ti-UZM-35分子筛在正己烯环氧化反应中展现了优异的催化性能,且经过焙烧再生后可重复使用。第二部分,通过溶解-再晶化的后处理改性策略成功构筑了表面富钛、亲水性高的纳米Ti-Beta分子筛。在四乙基氢氧化铵（TEAOH）碱性水热处理过程中,母体Ti-Beta晶体中的Si和Ti物种部分溶解并在晶体外表面再晶化,形成了表面富钛的纳米Ti-Beta分子筛,提高了活性Ti位点的可接近性;形成的空缺位提高了分子筛的亲水性,进而增加了H2O2的富集;一些封闭状态的Ti（OSi）4物种转化为催化活性更强的开放状态的Ti（OSi）3OH或Ti（OSi）2（H2O）2（OH）2物种。改性后的Ti-Beta分子筛在环己烯环氧化反应中的催化性能明显提高。
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