论文部分内容阅读
环境和能源是现阶段人们关注的热点,TiO2是一种宽禁带半导体功能材料,由于对光敏感、无毒、亲水性好等优点,在光催化、自清洁、防雾玻璃等领域有着广泛的应用前景。而TiO2只能在紫外光区受激发,对太阳能的利用率较低(8%),研究人员在改善TiO2性能方面做了大量研究。本次研究采用了浸渍提拉法制备稀土离子单掺杂和稀土离子共掺杂的TiO2薄膜,采用相关仪器如X射线衍射(XRD)、紫外-可见分光光度计(UV-VIS)、傅里叶变换红外红外光谱仪(FTIR)和光接触角测试仪等设备对所制备的TiO2薄膜结构、光催化性能、亲水性能进行表征,结果表明:(1)浸渍提拉法制备稀土元素镧掺杂的TiO2薄膜,表征结果发现:镧掺杂后可以抑制锐钛矿向金红石转变,但薄膜的光响应边界没有明显的红移,当焙烧温度为550℃时,样品中以锐钛矿为主,此时TiO2薄膜表现出优异的光催化活性。镧掺杂量为0.3%时,产生更多的有效缺陷和电子捕获中心,降低空穴—电子对的复合率,光催化亚甲基蓝表现出更好的催化性能,而且镧掺杂减小了电子的扩散程,使镀膜层数为一层时高于三层的光催化性能。钕掺杂后TiO2薄膜吸收边界发生了较明显的红移,光吸收强度增大,钕掺杂明显抑制锐钛矿向金红石转变,薄膜焙烧温度为600℃时,薄膜中锐钛矿含量增加,钕掺杂量为0.1%,掺杂后产生的捕获中心能够更好的抑制空穴—电子对的复合,从而使TiO2薄膜催化活性得到明显提高。钇掺杂后样品中的羟基的含量增加,而且只有锐钛矿存在,TiO2在(101)择优生长,薄膜的吸收边界发生微弱的红移,吸光度增强,钇掺杂后薄膜焙烧温度较低(500℃)时就具有良好的催化性能,说明钇掺杂后降低了向锐钛矿转变的温度,另外,由于不同的稀土元素掺杂对电子扩散程的影响不同,稀土钇掺杂后,镀膜两层时光催化活性最高。(2)稀土镧钕、镧钇共掺杂后TiO2薄膜样品中晶相的组成并没发生明显的变化,稀土元素以氧化物的形式存在,吸收光谱显示稀土镧钕共掺杂后薄膜吸收边界发生了蓝移,薄膜光吸收强度也有所降低。而镧钇共掺杂后薄膜吸收边界没有明显移动,但吸光强度明显降低,当薄膜焙烧温度低于700℃时,稀土共掺杂(La/Nd、La/Y)后光催化性能降低。(3)亲水性能研究发现:适量稀土(La、Nd、Y)单掺杂后,TiO2薄膜紫外光激发后产生的空穴—电子对的复合率下降,可以在TiO2颗粒表面形成更多的氧空位,有效改善了TiO2薄膜的润湿性能,亲水性能提高。另外,随着环境温度升高,可能液固界面张力减小的速率较慢,使薄膜亲水性能变差。稀土共掺杂(La/Nd、La/Y)TiO2薄膜亲水性能研究发现,当薄膜的焙烧温度越高,亲水性能越好。在光催化动力学方面:TiO2薄膜光催化过程符合一级动力学反应,适量的稀土(La、Nd、Y)单掺杂后TiO2薄膜光催化过程的拟合动力学常数k变大,而镧钕、镧钇共掺杂后TiO2薄膜光催化过程的拟合动力学常数k变小,这与适量的稀土(La、Nd、Y)单掺杂可以提高TiO2薄膜光催化性能,而稀土镧钕、镧钇共掺杂TiO2薄膜的光催化性能降低相一致。