【摘 要】
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碳点（Carbon dots,CDs）是一类尺寸小于10 nm的新型碳纳米材料,近年来,CDs以其成本低、制备简单、低毒性、生物相容性好、光学性质可调等优点广泛应用到光电领域。固态荧光CDs作为荧光粉应用于LED（Light emitting diodes,LED）器件的研究已经普及,可是由于目前固态荧光CDs发射多集中在蓝绿等短波长区域且荧光量子产率（Quantum yield,QY）普遍偏低,
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碳点（Carbon dots,CDs）是一类尺寸小于10 nm的新型碳纳米材料,近年来,CDs以其成本低、制备简单、低毒性、生物相容性好、光学性质可调等优点广泛应用到光电领域。固态荧光CDs作为荧光粉应用于LED（Light emitting diodes,LED）器件的研究已经普及,可是由于目前固态荧光CDs发射多集中在蓝绿等短波长区域且荧光量子产率（Quantum yield,QY）普遍偏低,导致所得LED器件往往显色指数（Color rendering index,CRI）不高,限制了其在LED器件的实际应用。本论文以制备固态红光发射的荧光材料为目标,采用简单快速的一步微波法,以含有共轭结构苯环的间苯三酚为碳源,以尿素和氟化铵为掺杂剂,通过选用高沸点的反应溶剂（N,N-二甲基甲酰胺（N,N-Dimethyl formamide,DMF）,甲酰胺）,提高反应产物的碳化程度,使发光波长红移,制备红光发射固态CDs。随后将所制备的固态红光CDs与本课题组以前制备的蓝光和绿光CDs混合,结合紫外（Ultraviolet,UV）芯片制备白光LED器件。主要的研究内容和结果如下:1、基于DMF溶剂的固态红光碳点制备及其在白光LED中的应用。首先,以DMF和水的混合溶液为溶剂,通过调控反应参数,采用一步微波法获得固态红光CDs（R-CDs-D）,其最佳反应条件为:间苯三酚、尿素和氟化铵的摩尔比为3:1:6,DMF体积百分比为50%,反应时间15 min,反应功率800 W。所得R-CDs-D的最佳发射波长为625 nm左右,QY为3.2%,而且R-CDs-D经过60 min UV灯照射后荧光强度保留为原来的96%左右,在200℃时的失重率仅为3%,具有良好的光热稳定性。然后将RCDs-D与聚乙烯吡咯烷酮（Polyvinyl pyrrolidone,PVP）结合成膜,制备红光LED,其国际照明委员会色坐标（Comission Internationale de L’Eclairage,CIE）为（0.67,0.33）,并结合本课题组前期制备的蓝光和绿光CDs,制作白光LED器件,其CIE为（0.32,0.33）,相关色温（Correlated color temperature,CCT）为6239 K,CRI为91。2、基于甲酰胺溶剂的固态红光碳点制备及其在白光LED中的应用。为了实现波长更长、QY更高的固态红光CDs发射,仍以3:1:6的间苯三酚、尿素和氟化铵为原料,采用沸点更高的甲酰胺与水混合为溶剂,通过调控反应溶剂混合比例和反应时间,采用一步微波法（反应功率800 W）制备得到固态红光CDs（R-CDs-F）。最佳反应参数为:甲酰胺体积比例为5%,反应时间3 min。反应时间大大缩短,且所添加有机溶剂的比例大幅减少,节约了时间和成本。所制备R-CDs-F的最佳发射波长为640 nm左右,QY为3.8%;而且R-CDs-F经过60 min UV灯照射后,荧光强度保留为原来的98%左右,在200℃时失重率仅为5%,表现出较好的光热稳定性。然后将R-CDs-F与PVP结合得到红光LED,其CIE为（0.62,0.38）;同样结合本课题组前期制备的蓝光和绿光CDs,所得白光LED器件的CIE为（0.31,0.31）,CCT为6874 K,CRI为92。综上所述,本文通过提高反应溶剂的沸点,在不改变原料比的前提下,微波反应时间更短,所得产物CDs的最佳波长发生红移,且固态QY得到提高;并结合同样的蓝光和绿光CDs,在紫外芯片激发下,获得CRI达92的白光LED,为固态红光CDs及其高显色指数的白光LED提供了新思路和新途径。
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