【摘 要】
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锂离子电池自问世以来虽然取得了巨大进步,但未来要满足大型储能设备及电动汽车等电子产品的应用需求,仍面临着一些技术上的挑战。与普通消费电子产品相比,电动汽车的应用对电池的能量密度、功率密度、循环寿命、安全性等性能指标具有更高的要求。使用高容量锂离子电池负极材料是提高能量密度的有效途径之一,石墨负极目前在商业化锂离子电池负极材料中仍占据主导地位,但其理论比容量较低,无法满足未来对发展高能量密度电池的需
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锂离子电池自问世以来虽然取得了巨大进步,但未来要满足大型储能设备及电动汽车等电子产品的应用需求,仍面临着一些技术上的挑战。与普通消费电子产品相比,电动汽车的应用对电池的能量密度、功率密度、循环寿命、安全性等性能指标具有更高的要求。使用高容量锂离子电池负极材料是提高能量密度的有效途径之一,石墨负极目前在商业化锂离子电池负极材料中仍占据主导地位,但其理论比容量较低,无法满足未来对发展高能量密度电池的需求。此外,其放电平台接近锂的电镀电位,容易产生锂枝晶导致安全隐患;因此,开发新型锂离子电池负极材料具有重要研究意义。此外,钠离子电池由于价格低廉、具有与锂离子电池相似的工作原理,有望成为可替代锂离子电池的储能体系。显然,高性能钠离子电池负极材料也是亟待研究与开发的方向之一。本论文以提高电池长循环寿命与倍率性能为目标,对具有理论比容量高、结构稳定性好等优点的钒基氧化物及聚阴离子型磷酸盐类负极材料的结构优化、表面修饰、离子掺杂等方面展开研究,开发并合成了新型锂/钠离子电池负极材料,具体研究内容如下:(1)为了探索非晶化对材料电化学性能的影响,我们通过溶胶-凝胶法成功合成了晶态与非晶态的VO(PO3)2材料,详细研究了从非晶态转变为晶态所需的烧结温度、保温时间等合成参数。此外,在保持V4+价态不变的前提下成功实现了对晶态与非晶态VO(PO3)2材料的碳包覆,并首次研究了其作为锂离子电池负极的电化学性能与储锂机理。在100 m Ah g-1的电流密度下,碳包覆后非晶态样品初始放电/充电比容量为1297/851.6 m Ah g-1,且在150个循环后保持676 m Ah g-1,均高于碳包覆的晶态样品。非晶态样品由于其离子扩散路径具有各向同性的特点,能适应因锂化/脱锂而产生的应力与应变,显著优化了电极材料的结构稳定性。因此,相比于晶态样品而言,非晶态VO(PO3)2材料具有更好的循环稳定性与倍率性能。(2)针对混合过渡金属氧化物Co2V2O7常见的水热合成方法存在工艺复杂、制备成本高等问题,我们采用更加简便、环保且成本低的溶胶-凝胶法成功制备了结晶性良好的Co2V2O7材料,并在惰性气氛下通过热解自聚合在样品表面的聚多巴胺对Co2V2O7进行碳包覆。样品表面包覆的碳层含量为6.16%且石墨化程度较高,使其具有更好的循环稳定性。在1 A g-1的大电流密度下,Co2V2O7@C作为锂离子电池负极材料在500次循环后放电比容量为846.8 m Ah g-1,是碳包覆前样品放电比容量(372.6 m Ah g-1)的两倍之多。此外,碳包覆后的样品具有更佳倍率性能。正是由于表面碳层石墨化程度高、具有良好导电性且机械性能较好,不仅有效改善了Co2V2O7样品导电性,而且有利于保持电极材料结构完整,避免充放电过程中粉化脱落,使电池的电化学性能得到改善。(3)具有NACICON结构的过渡金属磷酸盐材料已被广泛应用于钠离子电池正极材料,其在低电压下亦可作为钠离子电池负极材料。为改善磷酸钒钠NaV3(PO4)3/C的倍率性能与循环稳定性,我们采用溶胶-凝胶法合成了一系列钴掺杂NaV3-xCox(PO4)3/C(x=0,0.01,0.03)样品。其中,掺杂元素钴的化合价为+2价,Co2+部分取代了V3+,使得V2p向高结合能移动。此外,Co2+的掺杂有助于减少材料的电压极化,并提高了Na+的扩散系数。测试结果表明,x=0.03掺杂的样品具有最高的放电比容量与倍率性能,在20 m A g-1的电流密度下,40次循环后的放电比容量为200.5 m Ah g-1。
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