【摘 要】
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近几十年来,随着能源危机和环境污染等问题的日益凸显,寻找新的清洁能源或能源转换技术变得尤为迫切。光催化反应作为一种绿色高效的能源转换技术由于具有绿色、温和、可持续等优点成为当前的研究热点。关于光催化的研究,目前集中在开发拓宽光谱响应范围、减少光生电子-空穴复合的光催化剂。常用的光催化剂有以Ti O2和Cd S为代表的传统半导体和以金属有机骨架（MOFs）和g-C3N4为代表的新型光催化剂。单一半导
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近几十年来,随着能源危机和环境污染等问题的日益凸显,寻找新的清洁能源或能源转换技术变得尤为迫切。光催化反应作为一种绿色高效的能源转换技术由于具有绿色、温和、可持续等优点成为当前的研究热点。关于光催化的研究,目前集中在开发拓宽光谱响应范围、减少光生电子-空穴复合的光催化剂。常用的光催化剂有以Ti O2和Cd S为代表的传统半导体和以金属有机骨架（MOFs）和g-C3N4为代表的新型光催化剂。单一半导体材料具有稳定性高,价格便宜等优势,但同时也存在光吸收范围窄、对太阳能的有效利用率低、具有一定的毒性和光腐蚀性等缺点。而单一MOFs虽然具有高比表面积和高孔隙率等特点,但也存在可利用MOFs种类有限和光生载流子复合等问题。因此将传统半导体和新型光催化剂的优势相结合,通过构建异质结可以有效调节光吸收范围,增强光催化效率。具体研究内容如下:（1）该工作以MOFs为主体框架,以尿素（Urea:UA）和三聚氰胺（Melamine:MA）为混合前体,合成一系列UA@ZIF-8@MA三明治模板,在高温下煅烧,合成一系列ZnO@g CN-UA/MA复合材料。在热解过程中,ZIF-8和三聚氰胺转化为ZnO和g CN结构,高温下形成ZnO@g CN纳米结构。而尿素分子会在高温下发生缩聚释放出NH3,NH3从ZIF-8的内部冲出,生成的ZnO@g CN-UA/MA复合材料蓬松多孔。UV-vis和PL结果表明ZnO（0.1）@g CN-UA/MA复合材料具有更宽的光响应范围和更低的载流子复合率。将ZnO（0.1）@g CN-UA/MA催化剂在低温、空气条件下用于胺类化合物的光催化氧化偶联反应时,表现出良好的催化活性,亚胺产物的产率可高达96%。此外,该催化剂还表现出广泛的底物相容性和可回收性。（2）5-羟甲基糠醛（HMF）是被公认的十大重要生物质化学品之一,其转化为相应的高附加值产品5-二甲酰基呋喃（DFF）的研究也备受关注。在第二个实验体系中,采用微波辅助后合成金属交换法构建了一种高效的光催化剂（Ti O2@UIO-67-Zr/Ti）,以空气为氧化剂,在低温下选择性氧化HMF制备DFF。实验首先采用模板法合成了多孔Ti O2,再将Zr金属中心和混合有机配体组装在多孔Ti O2孔中,然后采用微波辅助Ti-PSE（后合成交换法）方法对其进行处理,合成了Ti O2@UIO-67-Zr/Ti材料。XRD、SEM、TEM和XPS表征结果证实了Ti O2@UIO-67-Zr/Ti结构的形成,UV-vis、FT-IR和Raman表征结果证明部分Zr金属中心成功被Ti部分取代形成了Ti O2@UIO-67-Zr/Ti复合材料,以及多孔Ti O2与UIO-67-Zr/Ti之间存在强烈的相互作用。当Ti O2@UIO-67-Zr/Ti作为光催化剂在空气条件下HMF氧化为DFF时,其光催化性能得到了极大的提高,转化率达到94%,收率达到66%。此外,该光催化体系还表现出广泛底物兼容性。
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